《Surface Science》：Kinetic Monte Carlo simulations of Cu/Cu(001) homoepitaxial growth using anisotropic surface diffusion model
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Cédric Mastail | Florin Nita | Anny Michel | Grégory Abadias法国普瓦捷大学INstitut Pprime、CNRS – ISAE-ENSMA，地址：11 Boulevard Marie et Pierre Curie，8
Cédric Mastail | Florin Nita | Anny Michel | Grégory Abadias
法国普瓦捷大学INstitut Pprime、CNRS – ISAE-ENSMA，地址：11 Boulevard Marie et Pierre Curie，86073，普瓦捷
摘要
定量理解金属同质外延中的动力学效应对于控制薄膜形态至关重要。在此，我们利用原子动力学蒙特卡洛（kMC）模型研究了基底温度T和沉积速率F对Cu/Cu(001)同质外延层形态演变的影响。该模型能够根据局部原子环境唯一地解析扩散事件，其实现方式是引入了“扩散局部表面”的概念。该模型明确考虑了晶体晶面依赖的扩散障碍、台阶边缘的向下扩散障碍以及在统一框架内的受限漏斗效应。根据沉积厚度和动力学限制，模型再现了多种形态，包括沿?110?方向排列的方形堆垛形成、堆垛陡度增加以及晶面发育等生长不稳定性。研究分析了从亚单层到薄膜连续性形成的早期生长阶段，薄膜连续性由有效厚度θcont定义。θcont表现出非单调的温度依赖性，反映了随机吸附、各向异性表面扩散、向上和向下质量传输之间的竞争。在中间温度（200-250 K）下，θcont与沉积速率呈幂律关系，且具有负标度指数，这是三维生长的特征；而在接近300 K时，出现一个与沉积速率无关的阶段。在较高温度（400-450 K）下，增强的台阶下降扩散促进了更为平滑的、近乎逐层生长。模型再现了实验观察到的表面粗糙度的温度依赖性曲线，即在F=0.1 ML/s时，表面粗糙度在T=300 K时达到最大值，随后在较低温度下出现重新平滑的生长趋势。我们进一步表明，Tw同时受到沉积厚度和沉积速率的影响。总体而言，这种基于局部环境的kMC框架为关联fcc金属同质外延及相关生长系统中的微观扩散各向异性与介观形态提供了预测工具。
章节摘录
引言
控制薄膜金属生长的原子过程持续受到关注，因为它们在决定表面形态以及由此产生的薄膜的物理性质方面起着核心作用。诸如原子吸附、岛屿的形成与聚合、层内传输以及Ehrlich–Schwoebel（ES）型动力学障碍等基本事件，对表面特征的发展有着重要影响[1]。这些因素包括岛屿的大小和形状分布等。
KMC模型
本研究中开发的kMC模型基于三维刚性fcc晶格，并考虑了沉积和表面扩散过程。该模型专门用于描述Cu薄膜的生长；因此，原子占据固定的fcc晶格位置，只有单个Cu原子参与动态过程。我们采用连续时间kMC方案，在该方案中，热激活的表面事件（如台阶扩散、边缘附着、层间跳跃等）被统一处理在一个事件目录中。
结果与讨论
本研究考察了基底温度（T）和沉积速率（F）对Cu/Cu(001)同质外延生长过程中表面形态演变的影响。首先关注亚单层阶段的早期生长过程，直至形成连续薄膜。然后分析了厚度大于30 ML的薄膜在25至450 K宽温度范围内的表面形态变化及界面粗糙度的复杂变化。
结论
我们提出了一个三维的、基于局部环境的动力学蒙特卡洛模型，用于Cu/Cu(001)同质外延生长，该模型明确考虑了晶体晶面依赖的扩散、台阶边缘的Ehrlich–Schwoebel障碍以及在统一框架内的受限向下扩散。通过区分属于{001}、{110}和{111}家族的扩散局部表面（即DLS），并将热激活的扩散与改进的固-固沉积方案相结合，
Cédric Mastail：概念构思、方法论、软件开发、验证、实验研究、数据分析、资金获取、项目监督、写作——初稿撰写——审稿与编辑。
Florin Nita：概念构思、方法论、软件开发、实验研究、数据可视化、验证、数据分析、写作——审稿与编辑。
Anny Michel：数据分析、写作——审稿与编辑。
Grégory Abadias：概念构思、方法论、写作——审稿与
Cédric Mastail：写作——审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、验证、项目监督、软件开发、资源协调、项目管理、方法论研究、资金获取、数据分析、数据整理、概念构思。Florin Nita：写作——审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、验证、项目监督、软件开发、资源协调、项目管理、方法论研究、资金获取、数据分析、数据整理，
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
本研究属于INTEGRAL项目“薄膜生长过程中的界面反应性、微观结构与应力演变：多尺度建模与实验验证”，该项目得到了法国研究机构（参考编号ANR-19-CE08-0024-01）的支持。此外，它还涉及法国政府的“France 2030”计划（LABEX INTERACTIFS，参考编号ANR-11-LABX-0017-01）和“Investissements d'Avenir”计划（EUR INTREE，参考编号ANR-18-EURE-0010）。
