用于有限温度下半导体声子辅助光谱的深度神经网络

《npj Computational Materials》：Deep neural network for phonon-assisted optical spectra of semiconductors at finite temperatures

　　

摘要

在有限温度下模拟半导体中的声子辅助光谱面临着一个经典的精度与效率之间的困境：热力学构型采样需要较大的超胞，而精确的电子性质分析则需要使用昂贵的交换相关（XC）泛函。在这项工作中，我们提出了一种机器学习工作流程，将深度学习势（DeePMD）与紧束缚（DeePTB）模型相结合，以克服这一瓶颈。该方法能够在玻恩-奥本海默（BO）近似下对有限温度下的结构采样和构型依赖的电子性质进行非微扰处理。通过将昂贵的Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE）计算限制在较小的超胞内，并将训练好的哈密顿量应用于多达4096个原子的超胞，我们实现了无需经验修正的大规模温度依赖光学性质模拟。我们通过模拟主要由两类材料（非极性Si、弱极性GaAs和GaP）在100-400 K温度范围内的声子诱导的带隙重整化以及直接/间接吸收来验证这一框架。我们的研究结果与实验结果非常吻合。这种方法使得在这一大类材料中，能够在以前无法实现的尺度上高保真地进行电子-离子耦合现象的从头算模拟。