台湾食品中丙烯酰胺膳食暴露评估

《Journal of Food Composition and Analysis》：Assessing Dietary Exposure to Acrylamide from Foods in Taiwan

　　

膳食暴露数据对于评估摄入含丙烯酰胺食品的风险至关重要。由于成本限制，对某一人群所消费的全部食品开展全面调查并不现实，因此，在风险评估中，情景设定的范围具有重要意义。本研究调查了2003年至2018年间1,171种食品项目中的丙烯酰胺含量。在所采集样品中，零食和饼干为最初的目标产品。2003年至2008年期间采用气相色谱-质谱法（GC-MS）测定丙烯酰胺水平；此后改用液相色谱-串联质谱法（LC-MS/MS）替代GC-MS。研究人员还比较了两种情景下丙烯酰胺膳食暴露的差异。情景A仅纳入已实测丙烯酰胺的产品，情景B则将调查数据扩展至台湾全国膳食调查数据库中的全部产品。调查结果显示，黑糖中的丙烯酰胺含量甚至高于油炸马铃薯制品。研究发现，两种情景下的非肿瘤性风险均很低；然而，对所有人群而言，肿瘤性风险均具有相对显著性。敏感性分析表明，糖摄入量及糖中丙烯酰胺含量是影响丙烯酰胺膳食暴露的重要因素。数据提示，幼儿及儿童的丙烯酰胺摄入值得关注。

本文发表于《Journal of Food Composition and Analysis》，聚焦台湾居民经膳食摄入丙烯酰胺的暴露评估与风险表征问题。丙烯酰胺是一类在高温、低水分加工条件下由天冬酰胺与还原糖等前体反应生成的食品加工污染物，已被国际癌症研究机构（IARC）归为2A类致癌因子。既往研究和监管评估普遍指出，油炸薯制品、咖啡、焙烤谷物制品等是重要暴露来源，但若要对一个地区居民的总膳食暴露进行精细化估计，仅依赖少数高风险食品类别并不充分。现实中，受限于成本、人力和样品复杂性，不可能对市场上全部食品逐项检测，因此如何将有限的分析数据系统外推到未检测食品，成为降低风险评估不确定性、提高暴露估计完整性的关键问题。基于这一背景，研究人员以台湾市场食品和台湾国家膳食消费数据库为基础，系统评估不同年龄群体的丙烯酰胺膳食暴露、暴露边际（MOE，margin of exposure）及相关风险，并检验将有限调查数据扩展至全数据库的可行性。

研究人员共收集台湾市售食品1,171件，调查时间跨越2003年至2018年，覆盖超市、便利店、传统市场与网络商店等渠道，并将检测结果映射至台湾国家食品消费数据库（NFCDT，National Food Consumption Database for Taiwan）的食品分类体系。研究的核心目标有二：其一，建立台湾常见食品中丙烯酰胺污染分布图谱；其二，比较两种暴露情景下风险评估结果的差异。情景A仅使用已检测食品项目的数据；情景B则依据同类产品、相似加工条件或同亚组均值，对未调查食品赋值，从而扩展到整个膳食数据库。研究结果表明，黑糖及其相关制品是台湾膳食中值得高度关注的丙烯酰胺来源，其污染水平甚至超过传统上被视为高风险的油炸马铃薯制品。风险评估显示，非肿瘤性效应对应的MOE总体提示健康关注度较低，但肿瘤性效应的MOE远低于10,000，对所有年龄群体均提示潜在关注，且婴幼儿与儿童暴露水平最高。研究的意义在于提出了一种面向未检测食品的系统赋值策略，可在资源有限条件下支持更完整的总膳食暴露评估，并为监管部门和食品工业开展丙烯酰胺减控提供依据。

本研究主要采用以下关键技术方法：研究人员随机采集台湾市售食品样本，并采用GC-MS与LC-MS/MS测定丙烯酰胺含量；将实测数据映射至NFCDT食品分类系统，NFCDT数据来源于2013—2016年台湾营养与健康调查（NAHSIT，Nutrition and Health Survey in Taiwan）并于2019年更新，基于24小时膳食回顾法获取摄食量和体重信息；在暴露评估中依据公式整合食品摄入量、食品中丙烯酰胺浓度与体重，利用蒙特卡罗模拟（Monte Carlo simulation）进行10,000次概率建模，并开展敏感性分析与不确定性分析；最终采用MOE方法分别对非肿瘤性和肿瘤性风险进行表征。

在“3.1. Distribution of acrylamide content”部分，研究人员首先对食品中丙烯酰胺的分布特征进行了系统描述。1,171个样品共映射到153个食品项目，约占NFCDT全部项目的51.3%。在所有样品中，有434个样品未检出，按1/2检出限即5 μg/kg处理。结果显示，台湾食品中丙烯酰胺的高值分布并不局限于西方研究中常见的炸薯制品。黑糖中丙烯酰胺最高可达5,615 μg/kg，而生姜与黑糖结合的产品最高可达9,272 μg/kg，明显高于本研究中的炸薯条最高值3,583 μg/kg和薯片最高值1,769 μg/kg。焙烤杏仁也可达到1,187 μg/kg，提示高温烘焙坚果亦可能形成较高水平污染。按食品组别看，“糖、糖果与零食”组平均值最高，为438 ± 461 μg/kg；其次为“全谷、谷物及其制品”和“干豆与坚果”。相反，多数未经历高温加工、缺乏还原糖或不利于丙烯酰胺形成的食品，如精制米、豆浆、多数畜禽水产蛋类、乳制品、未加工果蔬、茶饮、乳酸饮料及多数调味品，检出水平较低或未检出。该部分结果说明，台湾本地饮食结构和传统食品加工方式可能塑造了不同于欧洲的暴露谱，尤其黑糖类制品应成为风险管理重点。

在“3.2. Estimated exposure to acrylamide for various age groups”部分，研究人员比较了不同年龄组在两种情景下的膳食暴露水平。结果显示，情景A下的P50和P95暴露值平均分别较情景B低约27.3%和11%，说明若忽略未调查食品，可能低估总体暴露。情景B中，0–3岁婴幼儿和3–6岁幼儿的P50均为1.0 μg/kg-bw/day，P95分别为3.4和3.1 μg/kg-bw/day，为各年龄组最高；6–12岁儿童的P50和P95分别为0.7和2.8 μg/kg-bw/day；12岁以上各组P50多为0.5 μg/kg-bw/day左右，老年人暴露最低。该结果表明，低体重与特定膳食模式共同导致婴幼儿和儿童单位体重暴露量更高，提示该人群是台湾丙烯酰胺膳食暴露的主要易感群体。

在“3.3. Non-neoplastic effects”部分，研究人员以神经毒性终点的BMDL₁₀ = 0.43 mg/kg-bw/day进行非肿瘤性风险表征。情景B下，各年龄组MOE在P50时为430–1075，在P95时为126–391。依据欧洲食品安全局（EFSA，European Food Safety Authority）的判定框架，调整后MOE阈值125可视为对非遗传毒性化合物健康关注度较低，因此总体上不存在明显的非肿瘤性健康风险。然而，婴儿、幼儿和低龄儿童在P95下的MOE均低于200，显示尽管整体风险较低，儿童人群仍有必要通过膳食管理降低暴露。

在“3.4. Neoplastic effects”部分，研究人员采用肿瘤性终点BMDL₁₀ = 0.17 mg/kg-bw/day进行MOE计算。情景A下P50和P95的MOE范围分别为213–567和57–170；情景B下分别为170–425和50–155。所有人群的MOE均显著低于10,000，这一结果按照EFSA框架提示对肿瘤性效应存在关注。老年组MOE最高，说明其风险相对较低；婴幼儿和儿童MOE最低，构成最需要优先干预的人群。该部分结果清楚显示，即使当前尚缺乏明确的人体流行病学证据证明丙烯酰胺致癌，基于动物证据的风险表征仍提示不应忽视其长期致癌关注。

在“3.5. Sensitivity analysis”部分，研究人员分析了不同食品项目的摄入量和食品中丙烯酰胺含量对总暴露的贡献。结果表明，在大多数年龄组中，糖摄入量与糖中丙烯酰胺含量是排名前两位的影响因素，仅在0–3岁和>65岁组中略有差异。这一发现与前述黑糖类产品高污染水平相互印证，说明糖类尤其是黑糖相关食品在台湾居民总暴露中具有核心贡献。此外，某些饮料项目虽然丙烯酰胺含量不高，但因摄入量较大，也进入部分年龄组的前五位影响因素；咖啡摄入则在育龄女性中表现为重要因素之一。将未调查食品纳入情景B后，前五位因素构成变化不大，但各因素贡献百分比被摊薄，说明扩展赋值主要影响暴露量级，而非主导暴露来源的总体结构判断。

在“3.6. Uncertainty”部分，研究人员借助蒙特卡罗模拟进一步展示了暴露估计的不确定性与变异性。以0–3岁婴幼儿摄入黑糖为例，若黑糖中丙烯酰胺浓度高于3,000 μg/kg，则该单一来源即可带来较高暴露，最大暴露可达1.5 μg/kg-bw/day。对19–65岁成年人总膳食暴露的分析显示，在90%置信区间下，不同百分位的暴露范围存在明显变化，高百分位的不确定区间更宽。研究人员指出，暴露变异主要来自两方面：一是NFCDT基于24小时膳食回顾法，其对长期饮食模式的代表性存在局限；二是市场食品原料组成和加工条件差异会导致同类产品中丙烯酰胺含量波动。该部分强调，采用概率分布和百分位分析来呈现暴露结果，对于合理解释风险水平是必要的。

从讨论与结论来看，本文最重要的贡献在于两方面。其一，研究证实台湾食品中丙烯酰胺暴露谱具有地域特征：除零食、饼干和炸薯制品外，黑糖及其制品是异常突出的高暴露来源。其二，研究提出了将有限分析数据系统扩展至未调查食品项目的方法，使总膳食暴露评估更接近真实摄入情景。研究同时指出，情景B相较情景A会使不同年龄组的MOE下降6%–13%，说明风险评估对情景设定高度敏感。总体而言，非肿瘤性风险较低，但肿瘤性风险对所有人群均值得关注，尤其是婴儿、幼儿和儿童。对于监管部门而言，本研究数据可用于推动食品工业优化配方与加工条件、降低丙烯酰胺形成；对于公众而言，则提示应重视糖类尤其黑糖相关制品带来的膳食暴露。

研究结论部分可译为：根据调查数据，零食类食品与西方国家报道一致，含有较高水平的丙烯酰胺。然而，黑糖中的丙烯酰胺含量甚至高于油炸马铃薯制品。暴露评估表明，非肿瘤性风险较低；但肿瘤性风险似乎对所有人群均构成关注。婴儿、幼儿和低龄儿童等易感人群应尽早获得膳食指导以降低风险。情景选择在风险评估中具有重要作用。与情景A相比，情景B校正后的暴露使不同年龄组的MOE下降了6%–13%。研究人员提出了一种将分析浓度扩展至未调查食品的方法，这对于评估总膳食暴露至关重要。监管机构可利用这些数据敦促食品工业降低产品中的丙烯酰胺水平。食品工业应调整其配方或加工条件，以减少产品中的丙烯酰胺含量。消费者亦应认识到膳食暴露于丙烯酰胺的风险。敏感性分析表明，糖摄入量和糖中丙烯酰胺含量是影响膳食暴露的重要因素。这些发现提示产业界需要降低产品中的丙烯酰胺含量，并加强公众教育。