基于实验设计最优混料法的可持续纤维基地聚物砖性能建模与优化

《Next Materials》：Modeling and optimization of sustainable fiber-based geopolymer (SFBG) brick properties through optimum mixture design of experimental approach

　　

本研究旨在通过实验设计（DOE）中的最优混料法（optimum mixture design）开发低成本且可持续的纤维基地聚物（fiber-based geopolymer, FBG）砖（sustainable fiber-based geopolymer, SFBG）。具体而言，该研究针对新型SFBG砖进行建模与优化，以应用于低成本住宅建筑。实验基于最优混料DOE方案开展，考虑三种混料组分，即铁矿石尾矿（Iron ore tailing, IoT）、磨细高炉矿渣（Ground Granulated Blast Furnace Slag, GGBS）和竹纤维（Bamboo fiber, BF），并采集相应的抗压强度（Compressive strength, CS）和抗折强度（Flexural strength, FS）响应数据。基于各混料因子组分的比例建立二次模型（quadratic model），并通过方差分析（ANOVA）进行验证。模型的诊断进一步通过正态概率图（normal plot）、残差-预测值图（residual vs. anticipated plot）和Box-Cox图进行分析。所构建模型经调优以预测获得SFBG砖最大CS和FS的最优条件。结果表明，当混料组分保持为65% wt的IoT、22% wt的GGBS和13% wt的BF时，可获得优异的CS和FS值。所提出的结构化且稳健的统计方法有助于优化混料组分数值及预测模型，以最大化CS和FS并生产最佳SFBG砖。该研究将辅助建筑行业和研究人员采用所提出的模型来制备稳健的SFBG砖。

本研究聚焦于可持续建筑材料的开发需求，针对普通硅酸盐水泥（Ordinary Portland Cement, OPC）生产所导致的环境污染问题——包括约占全球CO₂排放量7%-8%、温室气体排放7%以及全球变暖增量4%——以及工业副产品处置难题，探索以地聚物材料作为替代性建筑材料。地聚物是通过铝硅酸盐材料与碱性溶液发生化学反应形成的材料，一般由工业废料与氢氧化钠（NaOH）或硅酸钠等碱性溶液制备而成。尽管地聚物砖在CS、FS、耐火性和吸水率等方面优于OPC，但其脆性大、易产生裂缝导致脆性破坏。纤维增强可改善这一问题，但合成纤维存在降低和易性、增加纤维沉降风险等问题；天然纤维如竹纤维则成本低廉、来源丰富，具有潜在应用价值。

研究人员针对现有研究中存在的不足——即尚未有文献将竹纤维与工业废料IoT、GGBS结合用于制备纤维基地聚物砖——开展了系统性研究。现有文献虽已证实IoT与GGBS用于砖材生产的可行性，但两者在低能耗、低污染碱激发砖中的应用仍较有限；同时，虽有研究表明天然纤维可增强材料结构完整性和力学性能，但BF与IoT、GGBS的组合应用尚属空白。此外，传统优化方法存在耗时长、成本高、效率低等缺陷，亟需采用结构化实验设计方法。基于此，研究人员采用最优混料DOE方法对SFBG砖进行建模与统计分析，以预测最佳混料组成，实现多响应优化目标。

研究旨在通过最优混料DOE方法，利用天然废料BF和工业废料GGBS、IoT开发新型SFBG砖。研究使用Design-Expert软件实现"最优混料DoE"，在不损害性能的前提下确定SFBG砖的混合组成，识别影响SFBG砖混料组成的显著因素及其效应，建立用于预测SFGB砖CS和FS的结构化统计模型，并通过最优混料DoE方法最大化具有更高强度的SFBG砖的最优混合组合。

研究所用的关键技术方法包括：采用基于I-最优准则的混料DOE进行实验设计，该设计使用综合方差标准，与D-最优和A-最优设计相比，可降低感兴趣区域内响应的平均方差，因其实验区域内平均预测方差更低而被选为本研究的理想设计类型；通过Design-Expert软件建立二次预测模型并计算R²和调整R²（R²-adj）；运用ANOVA验证模型的统计显著性，以F值和p值作为判断依据，其中p<0.05表示模型因子具有统计显著性；采用正态概率图、残差-预测值图和Box-Cox图进行模型诊断分析；通过三维响应面图和等高线图（三元图）进行参数分析；利用Box-Cox变换进行数据变换评估；并通过计算绝对相对偏差（ARD）进行模型验证。样本来自印度比莱钢铁厂（BSP）的GGBS和IoT，以及比拉斯普尔当地的BF。

**模型建立**

该部分基于实验布局获得的响应数据，首先开发了SFBG砖两种响应的二次模型。CS和FS的实际预测模型分别为：CS=3.28A+6.43B+2.32C?4.92A×B+7.43A×C+4.51B×C和FS=1.74A+3.29B+4.28C?2.23A×B?0.55A×C?4.60B×C，其中A、B、C分别代表IoT、GGBS和BF的 wt%。方程显示三种混料因子与CS和FS均呈正相关。通过预测值-实际值图验证模型准确性，CS和FS的R²分别为95.93%和93.93%，表明模型准确描绘了混料因子组分间的相关性。

**方差分析**

该部分对CS和FS进行ANOVA以验证模型结果并研究统计显著性。结果显示，CS和FS的总体模型F值均为18.57，p值<0.05，表明模型具有统计显著性。对于CS，IoT与BF的交互作用（A×C）显著；对于FS，GGBS与BF的交互作用（B×C）显著。CS的R²为93.93%、调整R²为88.87%；FS的R²为95.93%、调整R²为92.54%，均表明模型精度高、拟合良好。

**模型诊断分析**

该部分采用三种诊断工具对CS和FS模型进行图形化分析。正态概率图显示SFBG砖的所有CS和FS值接近直线，中心点验证残差服从正态分布，表明模型足够充分；残差-预测值图显示数据点分布较为随机，表明CS和FS的残差相互独立；Box-Cox图的λ值为1.00，表明无需进行变换。正态性和独立性检验均暗示变换不会改善分析结果。

**参数分析**

该部分对三种混料因子的效应进行分析以验证ANOVA结果。三维响应面图显示CS和FS的最大值均位于考察范围内。CS分析表明，IoT从50%增至70% wt时CS从5.4 MPa显著降至3.2 MPa，这是由于高含量IoT使砖体更致密且多孔；GGBS从20%增至30% wt、BF从10%增至20% wt时CS增加，这可能是由于混料法则原理使荷载通过界面转移至纤维，且纤维增加限制了塑性变形。最大CS出现在52% wt IoT、30% wt GGBS和18% wt BF处。FS分析表明，IoT和GGBS增加时FS降低，但BF增加时FS显著增大；最大FS出现在60% wt IoT、20% wt GGBS和20% wt BF处。

**优化**

该部分为改善性能并识别SFBG砖的最优混料因子组分而进行优化。通过二次模型的数值优化，将混料组分的目标设为"在范围内"，CS和FS的目标设为"最大化"，获得综合最优混料组成：IoT为65% wt、GGBS为22% wt、BF为13% wt，此时CS为3.98834 MPa、FS为1.95445 MPa。

**模型验证**

该部分为确认结果并检验预测模型的稳健性而进行验证。使用最优混料因子组合（IoT 65% wt、GGBS 22% wt、BF 13% wt）制备SFBG砖，制备三个相同组成样品以消除偏差和误差，采用平均CS和FS值进行验证。通过计算ARD评估模型预测能力，结果显示观测值与拟合值非常接近，CS的ARD为0.54%、FS的ARD为0.28%，表明预测模型令人满意且可接受，细微差异可能源于过程中某些不可避免的噪声效应。

研究结论部分指出，该工作通过最优混料DOE方法对新型SFBG砖进行多响应建模和优化，以应用于低成本住宅建筑。三种混料因子IoT、GGBS和BF在CS和FS上得到优化。基于最优混料DOE，开展了12组实验，随后建立了二次模型并进行统计验证。ANOVA表揭示模型和所有混料组分均显著。正态概率图、残差-预测值图和Box-Cox图证明正态性和变换检验有效。模型的三维响应面图清晰显示所研究范围内存在CS和FS的最大值。最后，对模型进行数值优化，确定了SFBG砖CS和FS的最优混料因子组成：IoT为65% wt、GGBS为22% wt、BF为13% wt，相应的CS和FS分别为3.98834 MPa和1.95445 MPa。验证结果表明预测模型令人满意且可接受，因结果偏差较小。简而言之，研究发现将有助于建筑和材料行业开发用于低成本住宅结构的新型SFBG。此外，最优混料DOE可作为材料行业开发新型砖材并最小化现有资源使用的替代优化工具和途径。该论文发表于《Next Materials》。