《Small Methods》：Enhancing Dose Efficiency of Optimum Bright-Field Scanning Transmission Electron Microscopy Using a Phase-Shifted Electron Probe
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在低电子剂量条件下，利用扫描透射电子显微镜（STEM）观察电子束敏感材料面临图像信噪比（SNR）低的核心挑战。本研究旨在通过引入透镜像差对入射电子探针施加相移，以提升最佳明场（OBF）STEM的信噪比。理论与多片层模拟结果表明，球差（Cs）可在不引入图像伪影的
在低电子剂量条件下，利用扫描透射电子显微镜（STEM）观察电子束敏感材料面临图像信噪比（SNR）低的核心挑战。本研究旨在通过引入透镜像差对入射电子探针施加相移，以提升最佳明场（OBF）STEM的信噪比。理论与多片层模拟结果表明，球差（Cs）可在不引入图像伪影的前提下增强低频对比度，这与单纯离焦会导致对比传递函数振荡的特性形成鲜明对比。该方法显著提升了低剂量条件下材料结构特征的可见性，有望实现对沸石等电子束敏感材料的高效成像。
研究背景与意义
扫描透射电子显微镜（STEM）是实现材料局域结构原子级分辨表征的强大工具，广泛应用于晶界、表面及点缺陷研究。然而，对于电池材料、沸石、金属有机框架等电子束敏感材料，高能电子辐照会通过撞击位移或辐解等非弹性过程造成样品损伤。为避免结构破坏，必须严格限制电子剂量，但这直接导致图像信噪比（SNR）急剧下降，难以进行精细的结构分析。尽管像素化探测器的发展催生了电子叠层衍射成像（ptychography）等高剂量效率技术，最佳明场（OBF）STEM作为一种基于弱相位物体近似（WPOA）及其厚样品扩展（tWPOA）的非迭代重构算法，已被证明在低剂量成像中具有优势。然而，现有研究尚未探索如何通过调控入射电子相位来优化OBF的采集条件。鉴于在电子叠层衍射成像中利用相位板或离焦调制相位可增强信号，研究人员推测对OBF图像采集阶段的入射电子施加相移，同样可能显著提升其信噪比。该研究发表于《Small Methods》。
关键技术方法
研究人员采用理论推导与多片层模拟相结合的方法。在理论层面，基于弱相位物体近似（WPOA）和厚弱相位物体近似（tWPOA），分析了透镜像差对探测器平面盘重叠区域干涉信号的调制机制。通过计算噪声归一化的相位对比传递函数（PCTF，即信噪比传递函数），定量评估了不同像差条件下的剂量效率。在模拟验证部分，利用abTEM软件包对FAU沸石[110]晶带轴进行多片层STEM图像模拟，考虑了源尺寸展宽效应，并通过泊松采样生成低剂量下的含噪4D数据集，最终重构出OBF图像并进行对比分析。
研究结果
2 Theory
2.1 Weak Phase Object Approximation
在弱相位物体近似下，研究人员分析了探测器平面的信号分布。当入射电子具有平坦相位时，透射盘与散射盘的重叠区域（特别是三重重叠区T.O.）信号相互抵消，导致低频信息丢失。理论推导表明，引入透镜像差（如离焦Δf或球差Cs）会破坏这种相消干涉，使得三重重叠区产生非零信号，从而将更多的样品势场信息转移到探测器平面上，有效拓宽了信息提取范围。
2.2 Thick Weak-Phase Object Approximation
针对实际样品厚度不可忽略的情况，研究扩展至厚弱相位物体近似（tWPOA）。此时，总信号是电子束在样品各切片处散射信号的相干叠加，引入了sinc函数调制项。分析发现，对于较薄样品（如10 nm），无像差时三重重叠区信号依然微弱；引入像差后，该区域信号显著增强，有利于低频信息提取。而对于较厚样品（如30 nm），由于厚度引起的相位振荡本身已使三重重叠区信号增强，像差的进一步提升效果相对减弱。
3 Results
3.1 SNR Transfer Calculation
信噪比传递函数计算显示，在无像差条件下，低频区域的传递效率最低。离焦和球差均能有效提升低频信噪比，但离焦会导致传递函数在低频区发生振荡，可能引发图像解读困难。相比之下，球差在提升传递函数的同时保持了函数的平滑性，有利于图像解释。考虑到过大的球差会使盘重叠图案的相位条纹过细而增加实验难度，研究选定180 μm作为实用值。此外，像差的引入并未改变高频截止频率，即不影响名义分辨率。
3.2 Multislice Image Simulation
多片层模拟结果验证了理论预测。在无剂量限制下，球差条件下的OBF图像能正确反映FAU沸石的原子结构，质量与无像差条件相当；而离焦条件下则出现了不反映真实结构的伪影（如孔道内的虚假衬度）。在低剂量（50 e?/?2）下，无像差条件无法辨识样品骨架；离焦和球差虽均能提升可见性，但离焦图像的伪影依然存在。球差条件则在保持图像真实性的同时，显著增强了结构特征的可识别度。对于30 nm厚样品，虽然增强幅度减小，但球差的优势依然保持。
结论与讨论
研究人员通过理论与模拟证实，利用透镜像差调控入射电子探针的相位，是提升OBF STEM剂量效率的有效途径。研究发现，虽然离焦能提高信噪比，但其导致的对比传递函数振荡会产生难以解释的图像伪影；而引入球差不仅能同等程度地提升低频信噪比，还能保持传递函数的平滑性和可解释性，避免了伪影的产生。为实现该方法的实际应用，需要精确测量和控制引入人为像差时伴随产生的其他像差，研究人员指出基于4D-STEM的像差测量技术为此提供了可行的技术路线。该研究为沸石等电子束敏感材料的高效、高保真成像提供了新的解决方案。
