NN-xTB：利用神经网络扩展的紧束缚理论，在半经验计算速度下实现密度泛函方法的高精度

《Nature Communications》：NN-xTB: density functional accuracy at semi empirical speed with neural network extended tight binding

　　

摘要

要准确预测分子结构、能量和反应性，需要使用量子化学方法，但这些方法在大规模和高通量建模中的应用成本仍然过高。半经验紧束缚方法虽然速度更快，但其参数大多固定不变，无法充分反映局部化学环境的影响，从而限制了预测的准确性。我们提出了一种基于神经网络的扩展紧束缚模型，该模型能够学习哈密顿参数随环境变化而产生的有限变化，从而提高化学适应能力，同时保持自洽性、电荷和自旋处理的正确性以及长程行为的准确性。通过一系列基准测试（涵盖主族热化学、非共价相互作用、分子力、振动光谱和超分子复合物），我们证明这种方法能够在接近紧束缚方法的计算成本下达到密度泛函理论的预测精度。在GMTKN55平台上，与GFN2-xTB相比，加权平均绝对误差从25.0 kcal/mol降低到3.78 kcal/mol；在十个rMD17分子中，有八个分子的分子力预测误差最低，并且相对于现有的机器学习原子间势能模型，这些误差降低了10–40%；振动频率的预测误差从200.6 cm^?1降低到12.7 cm^?1，同时计算运行时间仅增加了不到20%。