使用超快速磁共振成像研究固态侵入物在浓玉米淀粉悬浮液中的沉降动力学

《Soft Matter》：The sinking dynamics of a solid intruder in concentrated cornstarch suspensions studied using ultra-fast magnetic resonance imaging

　　

研究人员采用超快速磁共振成像（magnetic resonance imaging, MRI）技术，研究了球形固态侵入物在浓玉米淀粉悬浮液中的沉降行为，固体体积分数分别为?₀ = 0.41和0.44。超快速一维MRI测量表明，与先前报道一致，侵入物经历冲击瞬态、振荡下沉 regime 以及靠近底部边界处的晚期"停-走"循环。通过固定悬浮液组成而改变侵入物直径，研究人员发现较大侵入物沉降更慢，而中间下沉 regime 中的振荡对所有三种尺寸表现出相似的特征频率和振幅。简化阻力记忆模型进一步表明，在这些条件下，振荡下沉速度可以用共同的现象学历史依赖性响应较好地描述。一维MRI信号图揭示了侵入物周围同步的信号调制，表明振荡运动与受扰悬浮液区域的反复生长和部分松弛相耦合。补充的二维MR速度测量显示运动并非纯垂直的，还包括水平方向的振荡。研究人员证明周围流场和应变率场具有强非均质性，变形在停滞前逐渐集中于侵入物下方。

悬浮液（suspensions）即固体颗粒分散于液体中的混合物，在自然界和工业应用中广泛存在，理解其剪切稀化与剪切增稠（shear thickening）行为对技术应用具有重要意义。玉米淀粉悬浮液是研究剪切增稠现象的原型材料，表现出显著的不连续剪切增稠（discontinuous shear thickening, DST）、冲击固化及剪切堵塞（shear jamming, SJ）行为。然而，由于材料的不透明性，侵入物在浓玉米淀粉悬浮液中的局部瞬态动力学难以通过实验直接观测。此前von Kann等人利用标记线跟踪技术研究了侵入物沉降，发现速度呈振荡特征及底部"停-走"循环，但无法直接观测周围悬浮液的时空演化，缺乏对振荡物理机制的深入理解。因此，开展能够直接关联侵入物运动学与周围不透明悬浮液状态演化的研究成为必要，以揭示振荡下沉 regime 的物理机制及悬浮液响应特征。该论文发表于《Soft Matter》。

研究人员采用3 T医用MRI扫描仪，使用圆柱形聚甲基丙烯酸甲酯（polymethylmethacrylate, PMMA）容器（内径84 mm，高度270 mm）盛装玉米淀粉悬浮液，固体体积分数?₀ = 0.41（1D MRI）或0.44（2D MRI）。侵入物为密度5680 kg·m^-3的氧化锆（ZrO₂）球体，直径分别为20 mm、30 mm和42.8 mm。超快速1D MRI采用梯度回波序列（T₁FFE/FLASH-type），时间分辨率2.5 ms，1D空间分辨率0.4 mm。2D相位对比MR速度测量采用速度编码回波平面成像（echo-planar imaging, EPI），时间分辨率62 ms，编码速度v_enc = 0.15 m·s^-1，空间分辨率5.7 mm × 3.1 mm。样本队列来源为商业玉米淀粉（Coop, Switzerland）的去离子水悬浮液，添加少量钆对比剂缩短T₁弛豫时间以提升成像速度。

**3.1 超快速一维MRI profile测量的启示**

**3.1.1 侵入物运动**

通过超快速1D MRI测量，研究人员提取了三种直径侵入物的位置y_i(t)和瞬时下沉速度v_y(t) = dy_i/dt。结果显示，侵入物经历初始冲击瞬态后，进入准稳态下沉regime，叠加持续的速度振荡，接近容器底部时转为"停-走"循环。平均下沉速度随侵入物直径增大而降低（20 mm：~0.37 m·s^-1；30 mm：~0.33 m·s^-1；42.8 mm：~0.19 m·s^-1），这与斯托克斯沉降规律相反，归因于剪切增稠特性及更强的约束效应。关键发现是，尽管平均速度差异显著，振荡分量的振幅（~0.04–0.05 m·s^-1）和频率（~23–25 Hz）对三种尺寸均相似。傅里叶谱分析证实了这一点，表明振荡动力学主要反映悬浮液内部弛豫的特征时间尺度，而非侵入物尺寸。

研究人员从实测轨迹计算有效垂直阻力F_d,y，发现阻力与瞬时速度不构成单值函数，而是形成偏斜的滞回环，表明阻力取决于运动历史。通过归一化处理F_d,y/(μg)（μ为浮力修正质量），三种尺寸的滞回环形状更为一致。在此基础上，研究人员提出了简化阻力记忆模型，将归一化阻力分解为瞬时响应项和具有特征时间尺度τ的延迟响应项。模型参数从最大侵入物确定后固定应用于其他尺寸，能较好重现实测阻力历史，包括主振荡周期、相对于速度波动的相位滞后及大部分振幅调制。结合侵入物力平衡方程，该模型定义了关于振荡部分的二维动力系统。为满足持续振荡的边际条件，约束参数关系aτ = m/(μg) – 1，使线性模型处于边际振荡稳定性。该简化线性现象学滞后模型能较好再现振荡周期，但振幅吻合度有限，尤其是中等尺寸侵入物。

研究人员还测试了引入立方饱和项的非线性扩展，但发现其对观测范围内的速度波动改善有限，因拟合参数相互补偿，立方贡献较小。因此，线性近边际模型足以作为振荡下沉regime的紧凑现象学总结。

**3.1.2 悬浮液响应**

1D MRI信号强度图揭示了伴随侵入物速度振荡的悬浮液信号变化。侵入物上下方出现近乎垂直的条纹状低信号区域，侧方也存在信号调制，表明振荡运动与受扰悬浮液区域的反复生长和部分松弛相耦合。研究人员谨慎地将这些信号变化解释为悬浮液状态的定性标志，可能与悬浮液运动、微观结构重排、局部变形和应力重分布相关，而非直接的局部液体含量定量测量。

对于最大侵入物，底部信号振荡的频率与下沉速度振荡一致。首个近垂直条纹的倾斜估计传播速度v_f ≈ 3.46 m·s^-1，与Wyart–Cates理论的动态堵塞前沿公式预测值（?_J = 0.57时3.49 m·s^-1）吻合，支持其解释为动态堵塞前沿。后续条纹斜率较低，表明后续扰动传播速度降低。

MRI信号在受影响区域的时间演化与侵入物运动明显相关，上下方信号与下沉速度具有相同特征频率的振荡，且无明显系统相位滞后。这与动态堵塞图像中近堵塞阈值的间歇性膨胀-松弛循环一致。

**3.2 二维MR速度测量的启示**

2D相位对比MR速度测量在稍高固体体积分数?₀ = 0.44下进行，以充分分辨较慢动力学。针对最大侵入物（d_i = 42.8 mm）的结果显示，运动并非纯粹一维：水平速度分量v_x也存在与垂直分量v_y相当频率和振幅的振荡，表明侵入物存在横向非稳态运动，可能与不对称且随时间变化的应力传递相关。

速度场和应变率场揭示了侵入物上下方的明显非均质性。冲击阶段初期上方应变率大于下方，但随后逆转；进入较慢振荡下沉regime时，两者均快速降至较低值。接近停滞时，下方应变率再次增大并超过上方，变形逐渐集中于侵入物下方。应变率不对称性随 arrest 临近而增强。

v_y与平均应变率的滞回图，以及v_y与上下方应变率差值的滞回图，均未 collapses 为单条曲线，而是分离为对应冲击瞬态、振荡下沉regime和"停-走"循环的不同分支，表明侵入物速度受空间非均质且演化的悬浮液状态控制，而非瞬时局部变形测量。值得注意的是，?₀ = 0.44时的阻力滞回特征远弱于?₀ = 0.41的情况，垂直阻力接近浮力修正重量，振荡偏差仅约1%，表明较高固体分数下悬浮液形成更稳健的承载结构，对重复结构重组不太敏感。

**讨论**

综合1D和2D MRI结果，侵入物在浓玉米淀粉悬浮液中的沉降具有强历史依赖性，伴随空间非均质的悬浮液响应，该响应随约束增强和接近停滞而演化。MRI信号振荡与侵入物速度振荡同步，支持受扰区域反复生长和部分松弛的图像。2D测量进一步揭示横向振荡和变形向侵入物下方的渐进集中，以及更高固体分数下更弱的阻力滞回。这些发现为理解剪切增稠悬浮液中的延迟阻力和瞬态堵塞提供了实验约束，并展示了非侵入性成像在连接宏观运动学与微观状态演化中的价值。未来可通过系统改变容器几何量化约束效应，发展完全三维速度测量，以及结合MRI数据开发显式纳入空间非均质性和记忆效应的模型，并与计算流体动力学-离散元方法（CFD-DEM）等数值模拟相结合。

**研究结论**

研究人员采用超快速磁共振成像（MRI）技术研究了球形侵入物在浓玉米淀粉-水悬浮液中的沉降运动。1D MRI测量在?₀ = 0.41下提供了侵入物垂直运动及悬浮液信号演化的非侵入性观测，补充的2D相位对比MRI测量在?₀ = 0.44下解析了最大侵入物及其周围悬浮液的平面内运动。

1D测量中，沉降运动经历三个 distinct regimes：冲击瞬态、振荡准稳态下沉regime、以及底部边界附近的"停-走"循环。较大侵入物沉降更慢，而中间下沉regime的振荡对所有三种侵入物尺寸具有相似的特征振幅和频率。简化阻力记忆模型（其中记忆项可能现象学地代表延迟的颗粒重排和摩擦接触动力学）进一步表明，使用跨三种尺寸的单一拟合参数集可以较好地描述这些振荡速度，支持侵入物阻力不仅取决于其瞬时速度、还取决于周围悬浮液近期历史的观点。

1D MRI信号图进一步揭示，侵入物速度的振荡伴随着其上下方及侧方MRI信号的振荡调制。由于该系统中MRI信号除液体含量外还受流动、弛豫和微观结构效应影响，这些变化未作为局部固体分数的直接定量测量，而被视为侵入物周围受扰区域在振荡下沉过程中反复生长和部分松弛的定性标志。在动态堵塞图像内，这一行为与近堵塞阈值的间歇性膨胀-松弛循环一致。

补充的2D相位对比MRI测量在?₀ = 0.44下显示，除垂直振荡外还存在水平侵入物速度的振荡，具有可比的特征频率和振幅。这表明振荡下沉并非纯粹一维，而是涉及横向运动及成像平面内不对称且随时间变化的悬浮液响应。2D速度和应变率场进一步揭示了侵入物上下方区域之间的明显非均质性，变形随运动减慢和接近停滞而逐渐集中于侵入物下方。同时，与?₀ = 0.41的1D测量相比，?₀ = 0.44处观察到的阻力滞回弱得多，表明在较高固体分数下悬浮液保持更接近持续承载的摩擦状态，从而使平均阻力维持在浮力修正重量附近。

综上，这些结果表明浓玉米淀粉悬浮液中的侵入物沉降具有强历史依赖性，并伴随着随约束和接近停滞而演化的空间非均质悬浮液响应。更广泛而言，MRI测量展示了非侵入性成像如何将侵入物运动学与周围不透明悬浮液的演化状态相连接，从而为延迟阻力的简化模型以及振荡沉降和瞬态堵塞的未来本构建模提供实验约束。