摘要
电化学系统的性能常常受到反应物向电极传输以及产物从电极释放过程的限制。由于重力作用产生的对流传输（这种传输是由反应引起的密度梯度引起的）常常被忽视。最近的研究表明，部分电极污染可以增强这种对流现象，从而提高反应速率。我们利用电化学发光（ECL）显微镜技术，在水性和有机电解质中研究了电极污染及其相对于重力的方向如何作为设计参数，以实现电化学反应与固定化酶过程的耦合。首先，我们探讨了污染引起的对流如何依赖于电解质组成和电池的排列方式；随后，我们证明了部分被含有固定化酶的非导电琼脂区域污染的电极，能够实现清洁电极区域发生的电化学反应与绝缘岛上的后续化学反应之间的可控耦合。将辣根过氧化物酶（HRP）固定在玻璃碳电极上的琼脂中，可以形成导体-绝缘体-电解质边界，从而稳定酶的活性。利用密度梯度驱动的对流可以促进苯酚的降解，在30分钟电解后，转化率可达约30%。这些结果表明，电极的异质性和电池的排列方式是增强电化学耦合化学过程的有效设计参数。
图形摘要
利用电化学诱导的密度梯度，在部分污染的电极上驱动重力依赖的对流。通过控制电极的方向和表面异质性，无需外部搅拌即可增强质量传输。这使得电化学反应与绝缘岛上的酶催化反应得以耦合，例如通过绝缘体固定的辣根过氧化物酶来实现苯酚的降解。
利益冲突
作者声明没有利益冲突。
数据可用性声明
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