用于汗液代谢分析的蜡印Janus纸基微流控可穿戴传感器

《Biosensors and Bioelectronics》：A Wax-Printed Janus Paper-based Microfluidic Wearable Sensor for Metabolic Analysis in Sweat

　　

可穿戴汗液传感器能够实现无创、实时的生化监测，在个性化医疗领域具有巨大潜力。近年来，纸基微流控器件因其制备简便、成本低廉且无需外部设备即可实现自驱动操作而备受关注。然而，纸张有限的液体容纳量限制了其在饱和状态下的持续定向传输，阻碍了长期的身体监测应用。为此，研究人员展示了一种基于Janus纸基微流控贴片（JPMP）的无线可穿戴系统，用于汗液中三种典型代谢物——葡萄糖（GLU）、肌酐（CRE）和尿酸（UA）的无创实时连续检测。JPMP受荷叶不对称润湿性和叶尖定向导液的启发，集成了汗液收集层和排液层的一对蜡印Janus纸，以实现连续高效的单向汗液传输，即使在饱和条件下也能保持性能。该蜡印方法为图案化Janus纸的可扩展制备提供了一种简便且可控的策略。为实现多参数检测，JPMP结合了纸基传感器阵列，其工作电极由D-山梨糖醇掺杂的PEDOT:PSS导电墨水制备，充分利用了纸张的多孔结构以实现高灵敏度的电化学检测。此外，研究人员提出了一种在电极表面原位生长三酶-无机杂化纳米花的方法，成功延长了肌酐酶电极的使用寿命。最后，研究人员评估了健康参与者的餐后代谢状态，验证了该可穿戴系统在连续实时身体监测方面的有效性，证明了其在个性化代谢健康管理中的应用潜力。

论文解读：用于汗液代谢分析的Janus纸基微流控可穿戴传感器

研究背景与意义

随着精准医学和个性化健康管理的兴起，可穿戴传感器因其能够实现对人体生化信息的无创、连续、实时监测而展现出广阔的应用前景。在众多富含生化信息的体液中，汗液凭借其采样便捷、无创且可从皮肤表面连续获取的优势脱颖而出。通过监测汗液中的代谢物、离子、激素甚至蛋白质，可以为生理和病理状态的评估提供宝贵见解。其中，葡萄糖（GLU）和尿酸（UA）作为与糖尿病和高尿酸血症等慢性疾病密切相关的关键代谢物被广泛研究，而肌酐（CRE）作为肾功能的内源性标志物，近年来在汗液无创检测中也引起了关注。同时实时检测这三项生物标志物，能够实现对代谢状态和肾功能的多维评估，有助于构建更全面的生理状态评估模型。

尽管基于聚合物材料（如PDMS）的微流控系统已在汗液监测中取得成功，但其复杂的制造工艺（如光刻、等离子体处理）导致成本高昂且透气性有限。相比之下，纸基微流控技术以其低成本、易加工和高度透气的特点成为理想的替代方案。然而，传统的纸基微流控主要依赖被动毛细作用，难以精确控制液体的单向流动。当纸张通道饱和后，毛细驱动力丧失，严重影响了汗液的更新和长期监测能力。因此，开发一种能够在饱和状态下仍能实现高效单向传输的新型纸基微流控平台，是当前可穿戴汗液传感领域亟待解决的关键科学问题。

针对这一挑战，研究人员开发了一种受生物启发的Janus纸基微流控贴片（JPMP）无线可穿戴系统，用于汗液中代谢物的连续实时分析。该系统集成了蜡印Janus纸、纸基传感器阵列及柔性电路板（FPCB），实现了对汗液的高效采集、单向传输与多参数电化学检测。该研究不仅提出了一种可扩展的图案化Janus纸制备策略，还通过创新的电极修饰方法延长了酶电极寿命，最终通过人体试验验证了其在实际健康监测中的巨大潜力。

关键技术方法

为实现上述目标，研究人员采用了多项关键技术方法。首先，在微流控结构设计上，受自然界荷叶的不对称润湿性和植物叶尖的定向导液现象启发，研究人员设计了一对具备超疏水-超亲水特性的Janus纸，分别作为汗液收集层和排液层，以确保即使在饱和状态下也能实现抗重力的连续单向汗液传输。其次，在传感界面构建方面，研究人员利用纸张的三维多孔结构，采用D-山梨糖醇掺杂的PEDOT:PSS（PPDS）导电墨水制备工作电极，并集成了普鲁士蓝纳米颗粒（PBNPs）和羧化多壁碳纳米管（MWCNTs），以提升传感器的导电性与灵敏度。特别地，针对肌酐检测中三酶系统稳定性差的问题，研究人员开发了在电极表面原位生长三酶-无机杂化纳米花（TE-NFs）的策略，有效延长了酶电极的使用寿命。最后，整个JPMP贴片被无缝集成到带有无线通信功能的柔性电路板（FPCB）上，实现了汗液数据的实时采集与传输。

研究结果

引言

研究人员指出，尽管现有的纸基微流控器件存在局限，但通过结合仿生学原理与先进的纳米材料修饰技术，可以克服传统纸张在饱和状态下失去毛细驱动力的问题。他们提出的JPMP系统将仿生结构与高性能电化学传感器相结合，旨在解决长期身体监测中的汗液滞留难题，并为多指标代谢分析提供可靠平台。

材料与试剂

研究中使用的核心材料包括Whatman 1号色谱滤纸（用于制备Janus纸）和Whatman 4号定性滤纸（用于制备电化学传感器）。关键的化学试剂涵盖导电聚合物前驱体（PEDOT:PSS悬浮液）、交联剂（D-山梨糖醇）、纳米材料（普鲁士蓝纳米颗粒、羧化多壁碳纳米管）以及各类生化检测所需的底物和干扰物质。这些材料的选取旨在优化电极的导电性、生物相容性及催化活性。

PPDS导电纸的制备与表征

为了充分利用纸张的三维结构，研究人员制备了兼具良好导电性和孔隙率保留率的导电纸。通过将D-山梨糖醇掺杂到PEDOT:PSS中形成PPDS导电墨水，改善了传统丝网印刷电极难以兼顾导电性与纸张原始多孔结构的缺陷。这种处理方法不仅保持了纸张优异的液体渗透性，还为后续纳米材料和生物酶的负载提供了丰富的活性位点，从而显著提升了传感器的检测性能。

结论

综上所述，研究人员成功开发了一套配备Janus纸基微流控贴片的无线可穿戴汗液检测系统，用于葡萄糖、肌酐和尿酸三种典型代谢物的原位分析。该系统通过医用双面胶将Janus纸组件与纸基电化学传感器阵列紧密集成。蜡印Janus纸具备双面特性，实现了高效汗液管理；而基于纸张多孔结构的工作电极则保证了高灵敏度检测。通过在电极表面原位生长三酶-无机杂化纳米花，有效解决了肌酐酶电极稳定性低的问题。对健康参与者餐后代谢状态的评估证实了该系统在个性化代谢健康监测中的实际应用价值。

讨论与结论总结

讨论部分进一步强调了该研究的创新性与实用性。研究人员指出，传统的纸基微流控器件在长时间佩戴或高排汗量情况下容易发生反向渗透或泄漏，而本研究引入的Janus纸结构完美解决了这一痛点，确保了汗液的单向流动与快速排出。此外，将生物传感界面转换为与FPCB兼容的接口，极大地方便了传感器贴片的更换与系统的重复使用。研究结论表明，这种基于Janus纸基微流控技术的可穿戴系统，不仅在材料成本和生产效率上具有优势，更重要的是在生物传感稳定性和用户体验上实现了突破，为未来大规模应用于糖尿病管理、痛风预警及肾功能评估等个性化医疗场景奠定了坚实的技术基础。