微气泡柱反应器中的流体动力学：操作条件与液体性质的影响

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Hydrodynamics in Microbubble Column Reactors: Effect of Operating Conditions and Liquid Properties

　　

作者：林晓斋、李玉辉、崔一洲、李成祥、程一通、赵云鹏、兰星颖、高金森、史晓刚

中国石油大学重油加工国家重点实验室，北京，102249，中国

摘要

微气泡柱反应器（MBCRs）由于其优越的气液传质能力，已成为传统气泡柱反应器（BCRs）在废水和烟气处理方面的有前景的替代方案。然而，MBCRs中的气液流动行为仍不够清楚。本研究探讨了操作条件和液体性质对关键流体动力学特性的影响，并开发了一个预测Sauter直径和气体持留量的模型，该模型与实验数据吻合良好。结果表明，MBCRs的气液界面面积更大，气体持留量分布更均匀。较高的气体或液体速度可以增加气液界面面积。液体性质在MBCRs内的微气泡流动行为中起着关键作用。低表面张力有助于增加气液界面面积，但在高气体速度下可能导致流动状态转变，从而降低MBCR的性能。因此，在处理低表面张力废水或使用低表面张力吸附剂去除温室气体时，应保持气体速度低于临界转变点，以确保MBCR的稳定运行。粘度对气体持留量、界面面积和流动状态具有双重影响。在处理过高或过低粘度的废水时，建议将气体速度适度提高至流动状态转变阈值以下。此外，在优化吸附塔中的吸附剂性能时，应考虑粘度这一关键因素。这些发现为设计和放大MBCRs在环境应用中的规模提供了实用指导和预测工具。

引言

工业化和城市化的加速发展，以及人口变化，导致了难降解有机污染物和温室气体排放的增加，从而加剧了提高废水处理效率和减少温室气体排放的双重挑战[1]、[2]、[3]、[4]。由于设计简单、运行成本低和有效的气液接触特性，气泡柱反应器（BCRs）在环境工程中得到了广泛应用。在废水处理领域，BCRs被广泛用于高级氧化过程（AOPs）中，以降解难降解有机污染物[5]、[6]、[7]。例如，在臭氧氧化过程中，O₃从柱底引入并与向上流动的废水接触[8]，它可以直接氧化污染物或分解生成羟基自由基进行间接氧化。这一过程特别适用于处理来自染料、制药和农药等行业的复杂废水。在湿空气氧化（WAO）中，BCRs在高温（150-300 ℃）和高压（1.5-10 MPa）下运行，以氧化高毒性和不可生物降解的有机物，高效的气体分散对于过程的顺利进行至关重要[9]。除了废水处理外，BCRs还应用于烟气净化，特别是酸性气体吸收。在烟气脱硫（FGD）中，使用石灰石浆或氨溶液等碱性吸附剂捕获燃烧气体中的SO₂[10]、[11]。在CO₂捕获过程中，胺基或碱性吸附剂在BCR内的气体流中与CO₂反应[12]、[13]。在这两种应用中，BCRs促进了长时间和高效的气液相互作用，这对于实现高吸收效率及后续的化学转化至关重要。

尽管BCRs具有多功能性和广泛的应用，但其整体性能往往受到相对较慢的气液传质速率的限制。在许多高级氧化和吸收过程中，污染物的去除取决于气相反应物进入液相的效率。传统的含有毫米级气泡的气泡柱通常具有较低的气液接触面积、较短的气泡寿命，以及臭氧或CO₂等气体的利用率低，尤其是由于它们的溶解度低。这些因素导致反应效率降低并增加了成本，特别是在大规模或严重污染的系统中。为了解决这些问题，最近的研究将微气泡（1-1000 μm）引入了传统的BCRs[14]、[15]、[16]。由于微气泡体积小、上升速度慢和停留时间长，它们显著增加了气液相之间的界面面积，从而提高了整体传质速率[17]。随着微气泡增强氧化过程的优点和微气泡生成技术的不断进步，基于微气泡的方法近年来越来越多地应用于废水和废气处理[10]、[18]、[19]、[20]。在降解顽固有机化合物方面，微气泡增强的臭氧高级氧化技术显著提高了持久性有机污染物的去除效率，平均去除率比传统气泡臭氧氧化高出81.3%-1.16倍[18]。Fan等人[20]开发了一种新方法，有效捕获含有25–30% CO?的低碳烟气，并将其转化为高价值的纯碱。与传统的大气泡系统相比，该方法将气液接触面积和平均停留时间提高了361%以上，使得低浓度烟气得到有效利用。

与传统的BCRs相比，MBCRs在废水处理和减少温室气体排放方面具有显著优势。MBCRs的性能高度依赖于其流体动力学行为。了解微气泡的气液流动基本特性对于其在工业规模气泡柱中的有效应用至关重要。许多研究探讨了操作条件如何影响MBCRs中的宏观流动行为[16]、[17]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]。Xie等人[15]报告称，在较低的气体表观速度（U_G < 7 mm/s）下运行的MBCRs表现出均匀的流动状态，而较高的气体表观速度（U_G > 7 mm/s）则导致非均匀的流动状态。微气泡的平均直径随气体速度的增加而增大，但随着液体速度的增加而减小。MBCRs中的气体持留量和界面面积都随气体表观速度的增加而增加[23]。然而，液体表观速度对气体持留量的影响具有明显特征：在低气体表观速度下，液体速度对气体持留量的影响相对较小；而在较高气体速度下，气体持留量倾向于随液体速度的增加而增加[26]。相比之下，很少有研究观察到气体持留量随液体速度增加而减少的趋势[27]。Liu等人[25]报告称，降低表面张力显著减小了气泡尺寸，而气体持留量和界面面积增加。然而，一旦表面张力降低到某个阈值以下，这种增强效果就会减弱。此外，Liu等人[24]观察到，气泡尺寸最初随粘度的增加而迅速减小，然后缓慢增加，最终趋于稳定。同时，气体持留量和界面面积继续随粘度的增加而增加。目前，大多数关于微气泡流动行为的研究都是在空气-水系统中进行的。然而，涉及废水和废气处理的工业气液系统的物理性质通常与空气-水系统有很大不同，尤其是在液相方面。关于液相性质如何影响MBCRs中的流动行为和流动状态转变的研究仍然有限。这一知识空白阻碍了MBCRs的放大和更广泛的工业应用。

在这项工作中，构建了一个实验室规模的MBCR来研究微气泡群的动力学和流动状态转变机制。采用高速成像结合图像处理技术来表征气泡尺寸分布。系统地研究了气体表观速度、液体表观速度和液相性质（表面张力和粘度）对微气泡尺寸、气体持留量和界面面积的影响。此外，还全面比较了各种操作参数对流动状态转变的影响。基于实验结果，开发了微气泡尺寸和整体气体持留量的预测模型。这些发现有望为废水和废气处理中MBCRs的设计和放大过程提供有价值的见解。

章节片段

实验装置和过程

如图1所示，实验装置的主要部分是一个由亚克力制成的圆柱形气泡柱，内径为50 mm，高度为1.5 m。气体流量通过质量流量控制器（MFC）精确调节，而液相则保持在恒温储液器（HX-2015，郑州长城科工贸有限公司）中。离心泵将水从储液器中抽出，流量通过旁路阀进行调节

MBCRs与BCRs的动力学比较

图5(a)显示了两种BCRs和MBCRs在不同轴向截面上的时间平均气体持留量分布。在BCRs中，只有在非常低的表观气体速度（U_G = 0.0025 mm/s）时，气体持留量在轴向和径向方向上才相对均匀。随着气体速度的增加，BCRs中的气泡尺寸分布变得不均匀。较大的气泡倾向于向柱中心迁移，导致中心区域的气体持留量较高

结论

在这项工作中，研究了实验室规模MBCR的动力学性能，以了解与工业废水和气体处理相关的条件下的气液流动行为。利用高速成像技术，定量表征了微尺度下的气泡直径及其尺寸分布。评估并比较了传统BCR和MBCR的流体动力学特性。操作条件和液体性质对

CRediT作者贡献声明

兰星颖：撰写 – 审稿与编辑，项目管理，资金获取。高金森：项目管理，资金获取。史晓刚：撰写 – 审稿与编辑，项目管理，资金获取。崔一洲：正式分析，数据管理。李成祥：正式分析，数据管理。程一通：正式分析。赵云鹏：数据管理。林晓斋：撰写 – 原稿撰写，正式分析，概念构思。李玉辉：撰写 – 审稿

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（项目编号U22B20149）的支持。

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