机器学习与高通量计算驱动的多组元铁基堆焊合金硬度—可焊性一体化设计

《Journal of Materials Research and Technology》：Integrated Design of Hardness and Weldability for Multi-Component Fe-Based Hardfacing Alloys Driven by Machine Learning and High-Throughput Computation

　　

硬度与可焊性是评价多组元铁基堆焊合金的重要指标。然而，这两种性能之间固有的权衡关系对高性能合金的开发构成了显著挑战。为突破传统试错法在多组元铁基堆焊合金理性设计中的限制，本研究提出了一种新颖的多源数据驱动策略。首先，研究人员基于工业数据库和实验测量数据，提出了一个用于预测多组元铁基堆焊合金硬度的机器学习模型。利用SHapley Additive exPlanations（SHAP）可解释性分析识别出影响硬度的关键特征与有利元素，由此启发了用于高通量热力学计算的成分空间设计。随后，研究人员在该潜力成分空间内基于CALPHAD（Calculation of Phase Diagrams，相图计算）方法构建替代模型，以预测关键焊接冶金特征，包括凝固温度区间与热裂敏感性系数。结合碳当量的计算，研究人员采用基于Non-dominated Sorting Genetic Algorithm III（NSGA-III，第三代非支配排序遗传算法）的多目标优化算法，设计出一种新型高性能多组元铁基堆焊合金。所设计合金实现了58.4±0.9 HRC的硬度，预测误差控制在5%以内，且未出现宏观裂纹。最后，研究人员采用多尺度表征技术揭示了该多组元铁基堆焊合金获得高硬度的微观结构机制。本研究为多组元铁基堆焊合金中硬度与可焊性的集成优化提供了一种新型数据驱动框架。

该论文发表于《Journal of Materials Research and Technology》，围绕多组元铁基堆焊合金（MFHAs）的“高硬度—高可焊性”协同设计问题，提出了一套由机器学习与高通量计算共同驱动的一体化智能设计策略。铁基堆焊合金因耐磨性优异、可加工性较好、成分调控空间广以及成本效益突出，被广泛应用于矿山机械、破碎设备和冶金机械等领域。然而，这类材料的核心矛盾在于：提高硬度通常依赖提高C及多种合金元素含量，而这会同时提升淬硬倾向、拓宽凝固区间并加剧溶质偏析，从而提高焊接过程中的冷裂纹与热裂纹敏感性。因此，硬度与可焊性之间存在显著的内在制衡关系，这一问题长期制约高性能铁基堆焊合金的开发。

现有铁基堆焊合金体系已发展出Fe-Cr-C、Fe-Cr-C-B、Fe-Cr-C-V-Mo、Fe-Cr-Ni-Nb-Si-C以及Fe-Cr-C-Ti-Nb-N-LaAlO₃等多种类型，说明该领域已具备较好的研究基础。但随着合金设计向多元化和复杂化发展，成分空间呈现高维、多变量和非线性特征，传统经验主导的试错式开发方法已难以高效应对。尤其对于多组元铁基堆焊合金而言，兼顾硬度与可焊性的系统性智能设计研究仍然较为缺乏。基于此，研究人员开展本项研究，目的在于构建一种能够同时评价并优化硬度和焊接冶金特征的数据驱动设计框架，从而突破传统开发路径的效率瓶颈和性能制约。

研究人员首先构建了多组元铁基堆焊合金的硬度预测模型，并通过SHapley Additive exPlanations（SHAP，基于博弈论的模型解释方法）分析识别主导硬度变化的关键特征，在此基础上筛选有利元素并规划高潜力成分空间。随后，在该成分空间内开展高通量Scheil凝固模拟，提取与热裂倾向密切相关的凝固温度区间（STR）和热裂敏感性系数（HSC），并进一步建立基于机器学习的CALPHAD替代模型，实现焊接冶金特征的快速预测。研究进一步融合硬度模型、STR/HSC替代模型及经验碳当量（CE）模型，以Non-dominated Sorting Genetic Algorithm III（NSGA-III）开展多目标优化，获得Pareto最优解集，并从中选取代表性成分进行实验验证。最终设计出的新型合金为Fe-0.5C-2.5Si-0.3Ti-0.6V-4.0Cr-3.0Mn-0.2Nb-6.8W，在实现58.4±0.9 HRC高硬度的同时未观察到宏观裂纹，证明该策略有效实现了硬度与可焊性的协同优化。

本研究的重要意义在于，它并非单纯建立某一性能预测模型，而是面向材料设计全过程，构建了一个将性能预测、可解释分析、高通量热力学模拟和多目标优化联通起来的集成框架。该框架一方面能够在高维成分空间中快速识别潜在优质成分，另一方面能够将硬度提升带来的焊接冶金风险显式纳入优化目标，从而形成兼顾材料服役性能与加工可行性的系统设计路径。

在技术方法方面，研究人员首先从工业数据库和实验数据中汇总162组合金在焊态下的成分—工艺—硬度数据，构建包含元素物理化学因子、相因子及焊接工艺参数在内的24维特征，并通过Pearson相关筛选与穷举搜索确定关键特征，采用支持向量回归（SVR）建立硬度预测模型。随后，利用TC-Python SDK调用Thermo-Calc与TCFE10数据库，对设计成分空间中的7875组组合开展高通量Scheil凝固模拟，提取STR和HSC，并建立SVR替代模型。最后结合经验CE公式与NSGA-III进行多目标优化，并通过堆焊实验、X射线衍射（XRD）、光学显微镜（OM）、扫描电子显微镜（SEM）、能谱（EDS）、透射电子显微镜（TEM）、STEM-HAADF及几何相位分析（GPA）进行实验验证和机理解析。

以下结合论文结果部分各小标题，对研究内容进行凝练解读。

3.1. Dataset characteristics for the hardness prediction model
研究人员首先分析了硬度预测数据集的基本特征。结果表明，数据集中多组元铁基堆焊合金的组元数分布在3至10之间，其中5至8元体系占多数，这为模型捕捉复杂成分—硬度关系提供了较丰富的组合空间。Cr和C含量分布呈现明显双峰特征：Cr主要集中于低于约5%和约20%–30%两个区间，C则集中于低于约0.5%和约4%–6%两个区间，反映出中低合金钢型与高铬铸铁型两类典型设计思路。硬度范围覆盖18.5–68.4 HRC，且高硬度样本占比较大，这与堆焊合金实际应用中对高耐磨性的需求相一致，也保证了模型在高硬度区间具有较好的训练基础。

3.2. Feature selection and interpretability analysis for the hardness prediction model
在特征选择方面，研究人员先基于Pearson相关分析去除高度冗余特征，再采用穷举搜索从候选特征组合中寻找误差最低的模型配置，最终确定最优特征集为{C10, P1, P2, W2, W3}。其中，C10表示平均沸点因子，P1表示原子尺寸差，P2表示混合熵，W2和W3分别为焊接电压与焊接电流。该SVR硬度模型在训练集和测试集上分别取得5.0%与5.2%的平均绝对百分比误差（MAPE），对应平均绝对误差（MAE）分别为2.7 HRC和3.1 HRC，表明模型同时具备较高预测精度和较强泛化能力。

进一步的SHAP分析揭示了各特征对硬度的作用方向与重要性排序，结果为P1 > P2 > C10 > W3 > W2，说明成分相关特征对硬度的影响总体强于工艺特征。P1增大时，原子尺寸失配增强，可通过晶格畸变强化提升硬度；P2对硬度的影响则表现为双重性，在该体系中，促进碳化物形成的元素会改变单相固溶稳定性，因此混合熵并非单向正效应。工艺参数方面，降低焊接电流并提高焊接电压有利于形成宽而浅的熔池，在受控热输入下提升冷却速率、细化组织并提高硬度。研究人员据此提出，以高沸点元素筛选作为高硬度设计的重要依据，并将P1和P2作为协同设计原则约束成分优化。

3.3. High-throughput thermodynamic calculations and development of surrogate models
在高通量热力学建模阶段，研究人员依据元素平均沸点贡献排序，选取W、Nb、Mo、C和V作为主要变量，在固定Ti、Si、Cr、Mn基础含量的条件下构建成分空间。具体范围包括：W为0.0–8.0 wt.%、Nb为0.0–0.8 wt.%、Mo为0.0–0.8 wt.%、C为0.4–0.6 wt.%、V为0.0–0.8 wt.%。共生成7875组成分组合，并利用Scheil模型批量计算其非平衡凝固行为，提取STR和HSC两项关键焊接冶金描述符。随后，研究人员建立了基于SVR的STR与HSC替代模型。STR模型在测试集上的MAPE为0.5%、MAE为1.3 °C；HSC模型在测试集上的MAPE为4.2%、MAE为0.035。结果说明，机器学习替代模型可在毫秒级实现对CALPHAD计算结果的逼近，显著提高后续多目标优化的迭代效率。

3.4. Design and characterization of a novel MFHA
在多目标优化结果中，研究人员分析了硬度与CE、STR、HSC三类可焊性指标之间的耦合关系。总体上，硬度与CE、STR呈正相关，而与HSC呈负相关，但这种关系受到合金成分和凝固行为的共同调节。较高CE往往意味着更多C、Cr、Mo、V等元素，从而提高淬透性并促进强化相形成，增加硬度，但也会增大脆性组织和残余应力相关开裂风险；较宽STR对应更宽凝固区间和糊状区，通常意味着更强偏析与更差枝间补缩能力，也会提高热裂倾向。HSC则更集中反映终凝阶段脆弱液膜持续存在对热裂形成的影响。由此可见，可焊性并不能由单一指标描述，而是CE、STR和HSC共同作用的结果。

基于此，研究人员使用NSGA-III对硬度最大化以及STR、HSC、CE最小化进行联合优化，并在加密采样后的成分空间内构建Pareto前沿。随后，按照CE<1.95、STR<265°C、HSC<0.60的约束条件，从Pareto解集中选取预测硬度最高的成分用于实验验证，即Fe-0.5C-2.5Si-0.3Ti-0.6V-4.0Cr-3.0Mn-0.2Nb-6.8W。Scheil曲线计算显示，该合金STR约为262°C，终凝敏感区约85°C，相对安全区约141°C，对应HSC约0.60。替代模型预测得到STR为265°C、HSC为0.55，误差分别为1.1%和8.3%。硬度测试表明，去除界面稀释影响后，堆焊层平均硬度为58.4±0.9 HRC，模型预测值为55.7 HRC，MAPE为4.6%。截面形貌观察未发现堆焊层内部或界面处的宏观缺陷，验证了设计策略的有效性。

在组织表征方面，XRD结果表明该合金基体由马氏体和奥氏体组成。SEM观察发现，马氏体基体上弥散分布两类二次颗粒：多数为近等轴颗粒，尺寸约0.9±0.4 μm，富集C及Ti、Nb、V、W等碳化物形成元素，对应MC型复合碳化物；少数为长条状颗粒，长轴和短轴尺寸约分别为2.6±0.7 μm与0.8±0.2 μm，主要富W和C。TEM进一步确认长条状颗粒为M₆C型碳化物，并观察到其周围形成明显位错胞结构，说明其能够阻碍位错运动并产生第二相强化与位错强化耦合作用。基体中存在典型板条马氏体，板条间分布块状或薄膜状残余奥氏体，这种双相组织有助于协调强度与塑性的平衡。马氏体板条内可见高密度缠结位错网络以及局部孪晶马氏体，分别提供位错强化和孪晶界强化。此外，基体中还弥散析出尺寸约12.0±2.8 nm的纳米颗粒，STEM-HAADF与EDS表明其主要富集V和W。HRTEM及FFT分析推断这些纳米析出物为（V, W）C型MC碳化物，GPA结果显示其与基体之间存在明显局部应变场，这种非均匀应变可有效阻碍位错切过或绕过，从而进一步提高材料硬度。

3.5. Effectiveness of the design strategy and outlook
研究人员在讨论中指出，现有高硬度多组元铁基堆焊合金往往伴随高CE、宽STR或高HSC，从而带来较大的热裂和冷裂风险。针对这一普遍问题，本文提出的集成智能设计策略通过“硬度模型筛选高潜力空间—高通量热力学刻画焊接冶金风险—替代模型加速评价—NSGA-III构建Pareto前沿”的流程，建立起针对硬度与可焊性内在权衡的系统优化路径。实验验证合金获得STR 262°C、HSC 0.60、CE 1.92以及58.4±0.9 HRC硬度，且无宏观裂纹，表明该策略具有较好的工程可行性。

论文同时指出，当前领域仍面临高质量、标准化综合数据不足的问题，这限制了数据驱动模型可靠性的进一步提升。本文通过整合多源成分—工艺—性能数据，并借助高通量计算补充焊接冶金描述符，为今后建立更高精度、更强泛化能力的智能设计体系奠定了数据与方法基础。研究人员还提出，该框架具有良好扩展性，未来可将摩擦磨损性能、冲击韧性及高温稳定性等指标纳入多目标优化体系，推动材料设计由“硬度—可焊性”双目标协同走向更全面的多性能智能优化。

研究结论部分可译述如下：本研究提出了一种用于多组元铁基堆焊合金硬度与可焊性协同调控的新型集成设计策略，该策略系统结合了机器学习、高通量计算、SHAP可解释性分析和多目标优化。在该框架指导下，研究人员设计并通过堆焊实验和多尺度表征验证了一种新型多组元铁基堆焊合金，实现了两种冲突性能的协同优化。主要结论如下：其一，通过系统特征工程识别出预测多组元铁基堆焊合金硬度的关键描述符，建立的机器学习模型取得了5.2%的平均绝对百分比误差。其二，阐明了多组元铁基堆焊合金硬度调控的内在机制，即增大原子尺寸差、提高高沸点元素含量，并适当降低焊接电流同时提高焊接电压，均有利于提高硬度。其三，通过将高通量热力学计算与机器学习结合，建立了用于预测高硬度潜力成分空间内关键焊接冶金特征的替代模型，包括STR和HSC，其平均绝对百分比误差分别为0.5%和4.2%。其四，在该策略指导下设计的新型多组元铁基堆焊合金，其STR、HSC和CE分别为262°C、0.60和1.92，硬度达到58.4±0.9 HRC，且无宏观裂纹；该高硬度来源于韧性基体、微米级MC型和M₆C型碳化物弥散分布以及纳米级（V, W）C析出物所产生的协同强化效应。