全球向可再生能源系统的转型是缓解人为气候变化和实现净零排放目标的关键策略[1,2]。为了有效整合太阳能和风能等间歇性能源，开发可持续且高效的储能解决方案是不可或缺的[3,4]。先进的储能技术对于确保电网稳定性和减少对化石燃料的依赖至关重要，因为它们能够在发电量高的时期捕获多余的能量，并在需求高峰时释放[5,6]。这一功能不仅最小化了可再生能源的削减，还最大化了其利用效率。此外，这些系统对于分散式能源网络的扩展和电动汽车的广泛采用至关重要，而电动汽车是全面脱碳战略的关键组成部分。然而，下一代储能技术大规模应用的一个重要瓶颈是材料科学挑战：设计出同时具有高能量密度、快速充放电动力学和优异长期循环稳定性的先进材料[[7], [8], [9]]。
在新兴的储能设备中，超级电容器以其高功率密度和出色的循环稳定性而脱颖而出，使其介于传统电容器和电池之间。然而，一个主要限制因素是其相对较低的能量密度[[10], [11], [12], [13]]。为了提高这一能量密度，层状金属硫属化合物（LMDs）被确定为一种有前景的电极材料[[14], [15], [16]]。其中，二硫化锡（SnS2）因其独特的结构和电化学特性而特别受到关注。SnS2的层状晶体结构具有范德华间隙，为离子插层提供了自然途径。此外，其高理论比电容和可调的纳米结构形态为高容量电荷存储提供了巨大潜力[17,18]。然而，SnS2的实际应用受到几个固有缺点的阻碍，包括导电性差、重复充放电循环中的结构退化以及显著的体积膨胀。这些因素共同导致电化学性能逐渐下降。因此，有针对性的材料工程策略对于缓解这些问题并实现SnS2作为高性能超级电容器电极的全部理论潜力至关重要[[19], [20], [21], [22]]。
掺杂是一种有效且成熟的策略，用于提高层状金属硫属化合物的电化学性能。该技术通过改变电子结构来修改基体材料的固有性质，从而提高导电性并增强晶体框架的稳定性[[23], [24], [25]]。在SnS2的背景下，引入碱土金属掺杂剂（如锂（Li）、钠（Na）、钾（K）和铯（Cs）是一种有前景的方法。将这些元素引入SnS2晶格可以诱导可控的畸变并扩大层间距，从而促进更快的离子扩散动力学，并更好地适应充放电循环中的体积应力[22]。
这种阳离子掺杂的有效性已在多种材料中得到验证，证明了其作为性能提升策略的潜力。例如，通过溶剂热法合成的掺杂Ni的SnS2微花在2 A g?1?12，使SnS纳米颗粒的比电容从纯材料的419 F g?1?1
进一步的研究探讨了掺杂与复合结构之间的协同作用。一步水热合成法制备了锚定在还原氧化石墨烯（rGO）上的Cu掺杂SnS2量子点。这种复合材料在1 A g?1?122-石墨烯气凝胶得到的复合材料的比电容为315.00 F g?12-石墨烯气凝胶和纯SnS2[29]。即使是简单的固态合成铜掺杂SnS2纳米片，也比其原始对应物提高了40%的比电容（从98 F g?1?12基电极的电子结构并提升其电化学性能。
碱土金属因其低电负性、高离子迁移率和与SnS2六角层状框架的结构兼容性而成为这一目的的特别有吸引力的候选者。虽然之前的研究主要集中在SnS2中的过渡金属（Ni、Fe、Cu、Mn）掺杂上，但对碱土金属掺杂剂（Mg、Ca、Sr、Ba）的系统研究以及掺杂剂诱导的结构变化与电化学传输行为之间的潜在机制关系仍大多未被探索。在这项工作中，我们超越了传统的经验性掺杂剂-性能比较，建立了控制层状SnS2系统中掺杂剂选择的定量结构-应变-载流子密度-传输关系。
具体来说，我们证明了掺杂剂离子半径的变化（Mg < Ca < Sr < Ba）会诱导可控的晶格应变和层间膨胀，从而直接调节离子扩散路径和电子结构。X射线衍射分析显示层间距从原始SnS2
在所研究的掺杂剂中，Mg2+最有效地实现了这种平衡，在1 A g?1?1
这些发现为层状过渡金属硫属化合物（TMDs）中的掺杂剂选择建立了一个基于机制的、可推广的设计框架，提供了超越传统结构-性质关联的新见解。因此，这项工作为工程化高性能SnS2基电极以用于先进储能应用提供了一种可扩展且合理的策略。
