基于人工智能辅助的多目标选择性孔洞设计在钙钛矿光伏中的应用

《Joule》：AI-assisted multi-objective hole-selective contact design for perovskite photovoltaics

【字体：大中小】 时间：2026年06月06日 来源：Joule 38.6

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　　孙月佳|范伟|刘琪琪|沈嘉辉|魏平东|刘月欣|刘青青|张少辰|周静静|王晓楠|吴欣|韩梦琪|薛静静|朱博文|金耀初|江汉清|王瑞浙江大学材料科学与工程学院，中国杭州310027摘要反向钙钛矿太阳能电池（PSCs）发展迅速，基于分子的孔选择性接触（HSCs）作为形成相对稳定和均匀界

孙月佳|范伟|刘琪琪|沈嘉辉|魏平东|刘月欣|刘青青|张少辰|周静静|王晓楠|吴欣|韩梦琪|薛静静|朱博文|金耀初|江汉清|王瑞

浙江大学材料科学与工程学院，中国杭州310027

摘要

反向钙钛矿太阳能电池（PSCs）发展迅速，基于分子的孔选择性接触（HSCs）作为形成相对稳定和均匀界面的关键传输材料应运而生。然而，总结高性能分子的特性需要大量的实验数据。在这里，我们提出了一种由人工智能引导的策略来识别有前景的分子，从而减少了对大规模密度泛函理论计算的需求。我们采用替代辅助的多目标进化算法同时优化器件的功率转换效率（PCE）和稳定性。通过这种方法识别出的三种分子作为孔选择性层时，展示了超过26%的竞争性PCE。值得注意的是，基于(4-(3,6-bis(4-(二苯氨基)苯)-9H-咔唑-9-基)丁基)膦酸（WU-1）的太阳能电池实现了26.9%的出色PCE。在第三方测试中，WU-1基器件在85°C下进行980小时的最大功率点跟踪后，仍保持了初始效率的87%。这种多目标优化框架为探索分子特性与器件性能之间的关系提供了强大的工具，为设计下一代HSCs开辟了新的途径。

引言

在过去十年中，金属卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）取得了显著进展，其认证的功率转换效率（PCE）在先进的反向结构中达到了27%。¹^,²^,³ 在这些器件中，传输层材料对于调节界面电荷传输和提高效率及长期稳定性至关重要。⁴^,⁵ 其中，基于分子的孔选择性接触（HSCs）因能够形成均匀和稳定的界面而受到越来越多的关注。⁶^,⁷^,⁸ 目前，新型HSCs的开发主要依赖于劳动密集型的合成和表征，这些工作是根据高性能分子结构观察到的趋势来指导的。⁹^,¹⁰^,¹¹ 通常使用第一性原理计算来筛选候选材料，但这些方法计算成本较高，限制了可评估的分子数量。¹²^,¹³ 另一种方法是基于描述符的方法，这些方法关注偶极矩或能级等特征，通过结构-性能相关性来预测器件PCE。¹⁴^,¹⁵ 然而，这些框架通常只优先考虑效率，需要大量的实验验证，并且对长期稳定性的洞察有限。虽然机器学习模型常用于预测，但它们通常缺乏在设计探索过程中平衡多重竞争目标的机制，而且通常需要大型数据集¹⁶才能获得可靠的性能。

为了解决这些挑战，我们提出了一种数据高效、由人工智能引导的策略，该策略基于HSCs同时优化多个性能指标，即器件的PCE和操作稳定性。我们特别研究了最高占据分子轨道（HOMO）能级如何影响PCE，以及疏水性是否与改进的操作稳定性相关，将问题构建为一个多目标优化（MOP）。¹⁷ 为此，我们引入了替代辅助的多目标进化算法（SA-MOEAs），¹⁸^,¹⁹^,²⁰ 这是一类针对标记数据有限的场景优化的AI技术，最近已成为在功能材料发现和逆向分子设计中导航大型化学空间的强大框架。²¹^,²²^,²³ 为了进一步提高合成可行性，我们开发了一种模块化的分子编码方法，将HSCs分解为功能上有意义的片段。使用两种不同的SA-MOEA方法，我们识别出三种有前景的HSC候选物：(4-(3,6-bis(4-(二苯氨基)苯)-9H-咔唑-9-基)丁基)膦酸（WU-1）、(3-(3,6-bis(4-(二苯氨基)苯)-9H-咔唑-9-基)丙基)膦酸（WU-2）和(8-(3,6-bis(4-(二苯氨基)苯)-9H-咔唑-9-基)辛基)膦酸（WU-3），这些候选物的密度泛函理论（DFT）评估次数少于200次。所有三种候选物在器件集成中的PCE均超过26%，其中WU-1的峰值效率达到了26.9%。值得注意的是，WU-1基PSCs在60°C下进行2000小时的最大功率点（MPP）跟踪后，仍保持了初始效率的93%。在85°C和1太阳光照下的第三方测试中，同一器件在980小时后仍保持了初始效率的87%。这些结果突显了一种适用于光电子应用中的通用且数据高效的分子设计框架。虽然化学直觉在分子设计中发挥了核心作用，但值得注意的是，我们的基于替代物的方法通过提供一个优化框架来评估哪些分子特性有助于PCE和操作稳定性，从而缓解了纯启发式方法的局限性。我们的方法将这个问题转化为一个明确的优化问题，使我们能够使用有限的DFT计算次数找到经过实验验证的候选物。它提供了一种互补且可复制的策略，不依赖于主观的启发式方法，不仅加速了功能性HSCs的发现，还提供了对关键结构-性能关系的洞察，为开发稳定、高效率的PSCs提供了新的途径。

章节片段

人工智能引导的多目标HSC设计工作流程

我们首先收集了46种已报道的基于咔唑的HSCs²⁴^,²⁵^,²⁶，而不是直接从PubChem等大型数据库中选择分子。²⁷ 每个分子被分解成四个模块化片段，每个片段都被赋予一个独特的标识符以进行唯一编码。使用这种编码系统，我们采用拉丁超立方抽样（LHS）生成了51个额外的虚拟HSCs，确保了对化学空间的更均匀探索。最终数据集包含97个

讨论

在这项工作中，我们开发了一个由人工智能引导的、数据高效的多目标设计框架，用于反向PSCs中的基于分子的HSCs，通过联合优化HOMO能级和Cal-logP作为计算上可访问的替代目标来评估效率和操作稳定性。模块化的基于片段的编码方案结合LHS，使得化学空间的系统扩展和探索成为可能。使用SA-MOEA，我们识别出了三种候选物，其DFT评估次数少于200次。

材料

本研究中使用的所有材料均为商业购买，除非另有说明，否则未经进一步纯化。透明ITO玻璃（10 Ω/平方，透射率88%）购自深圳华宇联合科技有限公司。钙钛矿原材料包括碘化铅（PbI₂，纯度99.999%，钙钛矿级）、碘化甲胺（FAI，纯度99.99%）、氯化甲基铵（MACl，纯度99.9%）、氟化锂（LiF，纯度99.99%）、C₆₀（纯度99.9%）和Al₂O₃

联系人

wangrui@westlake.edu.cn）。

材料供应

数据和代码的可用性

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本文报告的数据将在收到请求后由联系人提供。
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K-RVEA和REMO的源代码可在Zenodo上公开获取，链接为：https://doi.org/10.5281/zenodo.19762839
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任何其他信息

致谢

作者贡献

R.W.、H.J.、Y.J.和J.X.提出了这个想法。Y.S.和刘琪琪设计了编码策略和MOP的评估算法；W.F.和Y.L.进行了理论计算；W.F.和J.S.制备了钙钛矿薄膜和器件。刘青青、吴欣和孟琪合成了WU-1、WU-2和WU-3。Y.S.、刘琪琪、W.F.、J.S.、P.W.、刘青青、S.Z.、J.Z.和王晓参与了数据分析，工作在R.W.、H.J.和Y.J.的监督下进行。S.Z.和王晓提供了协助

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