长江重金属污染的大规模评估：基于高密度采样的源头导向健康风险分析

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Large-Scale Assessment of Heavy Metal Contamination in the Yangtze River: Source-Oriented Health Risks Based on High-Density Sampling

　　

王向翔|潘彤|罗灿|陈霞|陈星

安徽省环境污染控制与资源再利用能源重点实验室，安徽建筑大学，合肥，230601，中国

摘要

大型河流系统中的重金属可能对生态和人类健康构成潜在威胁；然而，关于其分布、可能来源及相关健康风险的流域尺度证据仍然有限。本研究利用从长江干流收集的3,893个水样，调查了七种重金属的浓度、时空分布模式、潜在来源及健康风险。铜（Cu）、锌（Zn）、铅（Pb）、镉（Cd）、铊（Tl）、镍（Ni）和锑（Sb）的平均浓度均低于相关监管限值，尽管在湿润期和干燥期之间存在明显的季节性和空间变化。通过正矩阵分解（PMF）模型进行源解析，确定了五个与来源相关的因素。其中，工业相关因素和交通影响因素分别贡献了28.00%和26.95%，其次是自然背景因素、采矿相关因素和燃烧相关因素。基于蒙特卡洛的健康风险评估表明，在评估的暴露情景下，成人和儿童均无明显的非致癌风险（成人THI < 1，儿童THI < 1）。致癌风险处于可接受水平（10^-6 < 成人TCR < 10^-4，10^-6 < 儿童TCR < 10^-4）。不同河段中，各种金属对健康风险的贡献各不相同，铜（Cu）和铅（Pb）在某些地区对非致癌风险的贡献较大，而镍（Ni）和镉（Cd）对致癌风险的贡献较大。总体而言，本研究为了解长江干流中的重金属污染、来源相关模式及筛查级别的健康风险提供了流域尺度的参考，并为面临类似环境压力的其他大型河流系统的源导向监测和管理提供了可借鉴的框架。

引言

由于重金属的毒性、生物累积潜力及不可降解性，它们对区域生态安全和公共健康构成长期威胁[2]、[27]、[38]。农业非点源污染和工业生产是水环境中重金属的主要来源[2]、[25]、[29]。水体中的重金属可被水生动物和植物吸收，随后通过食物链进入人体（Haque等人，2024；[65]）。此外，重金属还可通过皮肤接触进入人体[22]、[42]、[63]，其积累可能导致严重的健康后果。因此，在大型河流流域范围内进行高精度评估和重金属污染源识别对于制定科学合理的环境修复策略和实现可持续发展至关重要。

正矩阵分解（PMF）模型通过最小化目标函数来估算重金属来源的贡献率，是污染评估中最常用的源解析方法之一[12]、[19]、[62]、[63]。尽管以往的研究使用了PMF等模型来探索重金属来源，但这些方法通常存在一定的局限性。许多研究依赖于相对较小的样本量，这种有限的空间覆盖范围可能会影响评估结论的准确性。因此，推断出的来源贡献估计值可能存在较大不确定性，从而削弱了源解析结果的可靠性和准确性[56]、[63]、[8]、[9]。近年来，美国健康风险评估指数被广泛用于评估有害物质与人类健康之间的关系，从致癌和非致癌风险的角度评估重金属的健康风险[10]、[11]、[50]、[57]。蒙特卡洛模拟用于量化健康风险估计的不确定性，并支持动态模拟和源贡献分配，在重金属、土壤污染和农药暴露的健康风险评估中得到广泛应用[47]、[5]、[63]。基于大量多样化的样本，本研究揭示了重金属的空间分布模式和污染水平，显著提高了基于模型的解释的稳健性和准确性，使得不同污染源的贡献率量化更加可靠。通过对重金属的健康风险评估，可以确定优先控制因素，预防和控制对健康构成威胁的重金属，从而更有效地利用有限的城市资源，减少水体中重金属污染对人类健康的影响[47]、[63]。

大型河流流域中的重金属污染不仅因其对人类健康的影响而重要，还因为它可能反映出水生栖息地和生态系统功能的更广泛压力。最近对中国大型河流系统中沉积物来源和通量的研究表明，源-汇关系、汇流动态和河流调节在流域尺度上强烈影响物质再分布。这一更广泛的视角对于长江尤为重要，因为该地区的污染物传输和生态脆弱性受到自然过程和人类活动的共同影响[69]。

长江流域是中国经济和社会发展的核心区域。随着快速工业化和城市化，地表水的重金属污染已成为该地区最严重的生态和环境问题之一。尽管许多研究集中在流域内的湖泊和水源上，但对整个长江干流的全面系统评估仍然有限[28]、[65]。为填补这一空白，我们在长江干流建立了大规模、高密度的采样网络，覆盖上游、中游和下游地区。本研究旨在调查长江干流中重金属的空间分布和污染特征，识别和分配其潜在来源，并进行健康风险评估，从而为长江流域的综合管理和资源分配提供参考。

本研究分析了长江干流中的重金属，主要目标如下：（1）确定湿润期和干燥期锑（Sb）、镉（Cd）、铅（Pb）、镍（Ni）、铜（Cu）、锌（Zn）和铊（Tl）的浓度水平和分布模式；（2）利用PMF模型识别重金属的潜在来源；（3）通过蒙特卡洛模拟进行健康风险评估；（4）进行源导向的健康风险评估，为长江干流中重金属污染的预防和控制策略提供参考。

章节摘录

研究区域

长江干流长约6,300公里，发源于青藏高原唐古拉山脉的格拉丹东峰西南侧，流经11个省份（自治区和直辖市），包括青海、西藏和四川，最终注入东海。长江干流可分为上游（宜宾以上）、中游（宜昌至芜湖）和下游（芜湖以下）三个部分。

重金属的浓度和分布

根据本研究的结果，我们分析了重金属的浓度水平和空间分布。七种重金属的平均浓度分别为：铜（Cu）= 3.75 μg/L，锌（Zn）= 31 μg/L，铊（Tl）= 0.05 μg/L，铅（Pb）= 0.54 μg/L，镍（Ni）= 0.41 μg/L，锑（Sb）= 0.27 μg/L，镉（Cd）= 0.13 μg/L。铜（Cu）、锌（Zn）、铅（Pb）和镉（Cd）的平均浓度均低于《地表水环境质量标准》中规定的I类基本项目限值，而铊（Tl）的平均浓度...

结论

本研究基于3,893个样本，对长江干流中的溶解态重金属进行了流域尺度评估。结果显示，铜（Cu）、锌（Zn）、铅（Pb）、镉（Cd）、铊（Tl）、镍（Ni）和锑（Sb）的平均浓度均低于相应的地表水指导值，尽管观察到了明显的空间和季节性变化。PMF模型解析出五个与来源相关的因素，表明观察到的金属分布模式受到工业相关因素和交通影响因素的共同作用。

未引用参考文献

[13]、[30]、[32]、[64]、[66]、[68]

CRediT作者贡献声明

陈星：撰写——审稿与编辑。陈霞：数据整理。罗灿：正式分析。潘彤：概念构思。王向翔：初稿撰写。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了中国国家重点研发计划（2021YFC3201005）、科技创新平台下的重点科技项目（202305a12020039）以及安徽省教育委员会自然科学研究项目（2024AH040046）的支持。