基于生命周期评估的铬污染场地土壤修复技术的定量环境影响评价

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Quantitative Environmental Impact Assessment of Soil Remediation Technologies for Chromium-Contaminated Sites Based on Life Cycle Assessment

　　

卓张|何武|宋子文|李圆圆|刘月|倪天硕|张超

中国地质大学（北京）土地科学与技术学院，北京100083，中国

摘要

铬（Cr）污染的场地对人类健康和生态系统构成重大威胁，然而针对这些场地的修复技术的环境评估仍然有限。生命周期评估越来越多地被用来量化修复策略的环境可持续性。在这项研究中，开发了一个综合的生命周期评估框架，涵盖了初级、次级和三级环境影响，并将其应用于铬污染场地的三种常用修复技术：原位化学还原、土壤清洗和水泥窑共处理。进一步识别并分析了对总体环境影响有贡献的关键生命周期阶段。

研究结果显示，这三种技术之间存在明显差异，总环境影响排名如下：原位化学还原（544.12 kPt）< 土壤清洗（627.62 kPt）? 水泥窑共处理（1800.59 kPt）。对于原位化学还原，还原剂的生产是环境负担的主要来源，约占总生命周期影响的85%。对于土壤清洗，挖掘、清洗和运输是主要贡献因素，合计占总影响的75%以上。对于水泥窑共处理，熟料煅烧、原料制备和水泥研磨是主要的影响来源，其中熟料煅烧对人类健康和生态系统质量的损害最大。不确定性和敏感性分析进一步证实了比较结果的稳健性，因为在测试条件下三种技术的排名保持稳定。总体而言，本研究为选择铬污染土壤的修复技术提供了定量依据，并支持了更可持续的污染场地管理框架的发展。

引言

随着工业结构的深入调整，由于搬迁、转型或关闭，大量化工企业留下了不同程度铬污染的场地[1]。这些场地中的六价铬（Cr??）具有高毒性、高迁移性和高生物累积性，对区域生态环境和人类健康构成严重威胁[2]。因此，促进铬污染场地的绿色、安全和可持续修复已成为当前土壤环境管理的关键优先事项[3]。

目前，铬污染场地的修复技术主要通过降低Cr(VI)的毒性和迁移性或从土壤中分离和去除铬污染物来控制环境风险[4]。这些方法在修复原理、资源消耗和修复过程方面存在显著差异[5]。此外，污染程度的异质性、土壤性质、区域环境条件以及修复后的土地利用目标要求需要差异化的修复技术选择[6]。在传统的修复技术决策中，通常强调污染物去除效率和短期修复效果，而往往忽视了与修复过程及后续阶段相关的潜在环境成本。这种方法无法全面反映修复技术的总体环境影响，也不利于修复策略的环境可持续性或长期稳定性。生命周期评估已被广泛用于量化修复技术的环境性能，识别关键影响阶段，并支持基于证据的技术选择[7]。生命周期评估能够定量描述不同修复技术的环境影响，从而为决策者提供更科学、环境友好和综合的评估框架[8]。

在这种背景下，绿色和可持续修复的概念越来越受到重视。绿色和可持续修复强调在整个修复过程中技术、经济和环境效益的平衡，旨在通过全面评估生命周期影响来最大化总体效果[9]。其出现是由于传统修复方法的局限性——特别是过度修复和忽视次级影响——以及在可持续发展范式下对更绿色、更系统决策的日益增长的需求[10]。然而，生命周期评估在铬污染场地修复中的应用仍然相对有限[11]，并且尚未明确识别与广泛使用的铬污染场地修复技术相关的关键环境影响[12]。在当前的土壤修复实践中，决策往往倾向于短期修复效果，因此从生命周期角度对不同修复技术进行环境影响评估至关重要[13]。此外，大多数现有研究主要关注修复活动期间能源消耗和污染物排放的次级环境影响，而对修复后残留污染的初级影响以及修复后土地利用阶段可能发生的三级影响关注不足[14]。缺乏涵盖初级、次级和三级影响的综合框架，使得难以准确评估修复技术的环境性能[15][16]。这一限制影响了决策，并限制了铬污染场地修复策略的优化和长期可持续性[12]。

考虑到研究场地的特点，该场地以人工填土和渗透性较高、工程处理性良好的沙质土壤为主，以及修复目标和未来的土地利用要求，本研究选择了三种代表性的修复技术：原位化学还原、土壤清洗和水泥窑共处理。具体来说，原位化学还原适用于渗透性土壤条件，有利于修复剂的均匀分布；选择土壤清洗主要是因为六价铬的高水溶性和迁移性，这使得通过清洗溶液有效分离和去除污染物成为可能。此外，土壤清洗特别适合处理大量受污染的土壤；水泥窑共处理可以实现高温稳定化和污染土壤的资源利用。这些技术代表了三种不同的修复途径，即污染物稳定化、污染物去除和高温共处理与资源回收。在统一的生命周期评估框架下对它们进行比较，可以系统地评估与铬污染场地替代修复策略相关的环境负担、权衡和适用性差异。本研究的主要目标是开发一个包含初级、次级和三级影响的生命周期评估框架，以便系统地量化和比较这些技术的相关环境负担。具体而言，初级影响主要指修复后场地残留铬污染造成的环境影响（忽略Cr(III)氧化为Cr(VI)的风险）；次级影响主要指修复活动期间产生的环境负担；三级影响主要指修复实施后引起的后续环境影响。本研究系统地将混合生命周期评估框架应用于铬污染场地的修复，能够在一致的系统边界下对三种代表性修复技术进行比较评估。基于这一框架，研究识别了影响环境性能的关键生命周期阶段和主要驱动因素，揭示了不同阶段对总体环境负担的不同贡献，并表明仅关注修复过程中的次级影响的传统评估可能会低估或误解重要的环境权衡。鉴于铬污染场地相关的重大环境风险以及目前缺乏修复技术之间的全面生命周期评估比较，本研究为修复技术选择、过程优化和可持续污染场地管理决策提供了科学依据。

部分摘录

案例描述和建模情景

本研究案例的场地是中国南方一个典型的铬污染遗留场地内的某家铬盐工厂。该场地占地面积约为113,300平方米。这家铬盐工厂曾主要生产重铬酸钠和氧化铬等产品。长期生产产生了大量含有六价铬的危险铬渣。由于铬渣在露天堆放且没有防护措施，

中期环境影响

中期影响分析进一步阐明了不同修复技术之间环境影响差异的具体来源。在包括全球变暖、人类毒性、生态毒性和资源消耗在内的关键影响类别中观察到了不同的贡献模式[33]。

原位化学还原在大多数中期指标上的环境影响强度相对较低，特别是在全球变暖潜力方面表现出明显优势

结论

本文开发了一个包含初级、次级和三级影响的生命周期评估框架，并将其应用于以污染场地为案例研究的原位化学还原、土壤清洗和水泥窑共处理技术。原位化学还原、土壤清洗和水泥窑共处理的总体生命周期影响分别为544.12 kPt、627.62 kPt和1800.59 kPt。蒙特卡洛不确定性分析（10,000次迭代）

局限性和展望

然而，本研究仍存在一些需要进一步关注和改进的局限性。在评估这三种修复技术时，本研究没有进一步考虑水泥窑共处理过程中重金属的长期浸出风险，也没有考虑三价铬的再氧化以及原位化学还原后残留铬的长期迁移和再释放。忽略这些过程可能导致

CRediT作者贡献声明

李圆圆：数据整理。刘月：数据整理。何武：撰写——初稿，方法论。宋子文：数据整理。倪天硕：数据整理。张超：方法论，概念化。卓张：撰写——审阅与编辑，方法论，概念化。

写作过程中生成式AI和AI辅助技术的声明

在准备这项工作时，作者使用了CHATGPT来润色语言。使用该工具或服务后，作者根据需要审阅和编辑了内容，并对出版物的内容负全责。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了内蒙古自治区科学技术计划（2025YFDZ0053）和中国国家自然科学基金（41907131）的支持。