基于钾的双钙钛矿中的静水压力效应：对电子、光学和热力学性质的密度泛函理论（DFT）研究，及其在能源应用中的潜力

《Journal of the Indian Chemical Society》：Hydrostatic Pressure Effects on K-Based Double Perovskites: A DFT Investigation of Electronic, Optical, and Thermodynamic Properties for Energy Applications

　　

萨玛·赛迪（Samah Saidi）|苏菲安·贝尔哈奇（Soufyane Belhachi）|里姆·阿洛泰比（Reem Alotaibi）|米卡·西兰帕（Mika Sillanp??）

摘要

在本研究中，无铅卤化物双钙钛矿 K₂InGaX₆（X = Br, I）被作为先进光电子技术的有前景材料进行了研究，特别关注其在静水压力（0–20 GPa）下的行为。利用基于TB-mBJ的密度泛函理论（DFT）计算了这些材料在静水压力（0–20 GPa）下的结构、电子、光学和热力学性质。结构分析表明，用I^-离子替代Br^-离子会扩大晶格参数，因为I^-离子的离子半径较大。电子性质显示，K₂InGaBr₆的间接带隙（L–X）为2.85 eV，K₂InGaI₆的间接带隙为1.89 eV（通过自旋-轨道耦合进行了修正）。在20 GPa的压力下，这两个带隙分别缩小到1.98 eV和1.06 eV，这是由于轨道杂化作用增强的结果。外推表明，在45–50 GPa附近可能发生从半导体到金属的转变。这种带隙的减小导致光吸收起始位置发生红移，显著提升了可见光和近红外光的吸收能力。热力学分析表明，压力的增加提高了晶格刚度和德拜温度，同时降低了热容和熵。这些结果使得K₂InGaX₆（X = Br, I）化合物成为适用于压力可调光电子和光伏应用的高性能候选材料。