基于纳米粒子的等离子体学因其对众多技术和科学领域的重大影响而受到广泛关注。贵金属纳米粒子的光学行为源于局域表面等离子体共振（LSPR）效应，通过调整纳米粒子的大小、形状和几何尺寸可以精确控制这一效应。[1], [2], [3], [4]。与其他贵金属纳米粒子相比，金纳米粒子在实际应用中更为受欢迎[5], [6], [7], [8], [9]，其合成技术也得到了广泛研究[9], [10], [11], [12], [13], [14], [15]。这促使TGNs被应用于多种领域，从近场光谱学[16], [17], [18]（如尖端增强拉曼光谱学[19]）到粒子捕获和控制[20]等[3], [4], [21], [22]。
与球形或纳米棒形相比，三角形纳米粒子的对称性较低，这使得在研究波长范围内可以激发多个等离子体共振，而在尺寸相当的对称几何结构中则无法实现。这些包括四极子和八极子模式，在具有较大表面积的小体积纳米粒子的光谱中变得显著。这些多极模式产生了更复杂的光谱特征以及复杂的光学和热光响应，可以用于高级应用，如高分辨率传感和增强光谱学。例如，像TGNs这样的非对称几何结构在多个波长下支持等离子体共振，每种模式都表现出不同的温度依赖性，这是由于电荷分布和有效共振长度的差异[23], [24]。研究这些多极效应，特别是在TGNs中，可以展示几何参数的变化如何影响共振频率和纳米粒子的整体光学行为。调整边缘长度、厚度和角部锐度等因素可以显著影响其光学性能。这为优化这些结构以适应各种应用提供了见解[15], [24], [25], [26]。
已经为三角形纳米粒子开发了电磁理论模型[23]，并且使用不同的方法（如离散偶极子近似（DDA [24], [27], [28]）、时域有限差分（FDTD [29], [30]）方法和有限元方法（FEM [31]）模拟了它们的光学特性。这些模拟方法深入理解了TGNs的近场和远场散射、场增强点、吸收行为以及其他光学响应方面。
热光效应在等离子体纳米结构中至关重要，因为LSPR本质上将光学激发与热生成耦合在一起。在光照下，大部分吸收的电磁能量以热的形式耗散，导致介电函数的温度依赖性变化，从而影响光学响应。这有几个重要的含义。首先，在等离子体传感中，温度引起的光谱移动和共振宽化会降低测量的准确性和稳定性。其次，在光热应用（如治疗、催化和能量转换）中，高效的光到热转换是主要机制，使得热光效应对于性能优化至关重要。第三，在高强度光照下，显著的局部加热会增加阻尼，改变共振条件，甚至引起形态变化，从而影响设备的可靠性。因此，彻底理解热光效应对于控制和优化等离子体系统至关重要[32], [33]。
虽然等离子体纳米粒子中的热光效应已被广泛研究，但它们主要在偶极框架内描述，并通常归因于介电函数的温度诱导变化，导致共振红移和阻尼增加。然而，在温度变化下，特别是各向异性几何结构中，更高阶多极模式的作用尚未得到充分探索。特别是，尚未系统地建立温度与局部共振处各个多极贡献之间的直接联系。
例如，在我们之前的工作中[34]，主要分析了偶极主导系统中的温度诱导红移和阻尼。同样，一些研究使用先进的实验和理论方法研究了热光动力学，但没有解析各个多极模式的贡献[35], [36]。另一方面，先前工作强调了多极激发在等离子体系统中的重要性；然而，这些研究没有提供与每个多极贡献相关的定量热光分解[37], [38]。
因此，本研究重点是对TGNs进行综合模拟，以研究它们的光学特性，特别关注多极等离子体共振，并探讨工作温度对这些纳米粒子中多极行为变化的影响。
我们证明了TGNs的热光响应本质上是模式依赖的，温度对不同多极子的影响不均匀。较高阶模式由于电荷分布较广而表现出更高的灵敏度，导致模式依赖的热阻尼机制。此外，我们发现热光行为受局部共振长度的控制，而不是整个粒子大小，这导致根据有效共振长度与电子平均自由路径之间的关系，在尺寸受限和体阻尼区域之间产生交叉。这为理解复杂等离子体纳米结构中的热光效应提供了新的物理框架，超出了传统的偶极描述。
通过利用先进的理论和计算方法，本研究旨在阐明这些纳米粒子的几何形状、多极位点与其热光行为之间的联系。这种理解有助于优化和利用等离子体纳米结构在广泛的科学和技术应用中的性能。
在本文的其余部分，我们在第二节介绍了预测纳米粒子行为的理论背景。第三节从电流密度、电场分量和辐射模式的角度讨论了TGNs中的多极子。然后我们研究了TGNs的几何特性，接着是它们的光谱-角向远场响应，以及工作温度对多极行为的影响。最后，在第四节总结了研究结果。
