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压敏胶（PSA）是一类软聚合物材料，其复杂的流变学和力学行为由聚合物结构、交联密度和缠结约束之间的相互作用所主导。从微观结构预测其流变特性是胶粘剂设计中的一个核心挑战。本研究采用基于拉格朗日异质多尺度方法（LHMM）的多尺度计算框架，将宏观连续介质描述与嵌入粘
压敏胶（PSA）是一类软聚合物材料，其复杂的流变学和力学行为由聚合物结构、交联密度和缠结约束之间的相互作用所主导。从微观结构预测其流变特性是胶粘剂设计中的一个核心挑战。本研究采用基于拉格朗日异质多尺度方法（LHMM）的多尺度计算框架，将宏观连续介质描述与嵌入粘性介质中的、具有可断裂键的介观聚合物网络模型相耦合。该方法实现了跨尺度的一致信息传递，并能捕捉弹性网络响应和粘性耗散。该框架利用四种具有不同凝胶分数和交联密度的PSA配方的实验流变数据和拉伸测量数据进行校准。模拟结果重现了储能模量（G'）、损耗模量（G''）和平板拉伸下应力-应变行为的关键实验趋势，同时区分了每种配方的独特力学特征。结果阐明了交联密度和有效网络连通性如何控制刚度、应力局部化和失效特征。总体而言，提出的多尺度方法提供了一个连接微观结构设计参数与宏观力学特性的预测平台，并为下一代PSA的配方设计和优化提供了合理依据。
面向压敏胶的多尺度设计研究解读
研究背景方面，压敏胶（PSA）作为依靠轻微压力即可粘附于表面的软粘弹性材料，其性能评估涉及复杂的粘合-基材相互作用。现有研究表明，虽然物理相互作用决定了分子层面的粘合，但整体性能主要由大分子结构的链动力学决定。然而，PSA性能的优化面临显著矛盾：高交联密度赋予材料高抗剪弹性，却导致初粘性和剥离强度下降；而低分子量线性聚合物虽具良好初粘性与剥离性，却缺乏抗剪能力。这种弹性与粘性之间的复杂平衡深受聚合物宏观分子结构及非线性流变特性的影响。尽管已有多种建模方法尝试描述PSA行为，包括基于动力学理论的分子模型、考虑缠结效应的介观模型以及基于连续介质本构方程的宏观有限元模拟，但这些方法往往难以将本构模型参数与交联程度等微观结构特征直接关联，且大多对脱粘过程中的空化、纤维化等多尺度现象进行了简化，使得基于大分子结构直接预测宏观响应的定量建模仍具挑战。因此，开发能够整合宏观与微观参数的多尺度工具，对于理解软聚合物材料的流变机制并指导新型PSA设计至关重要。该研究发表于《Polymer》期刊。
为开展此项研究，研究人员采用了若干关键技术方法。首先，通过种子半连续乳液聚合工艺合成了四种具有不同凝胶分数和交联密度的PSA配方样本。其次，利用非对称流场分离（AF4）等技术对样本进行分子量分布及凝胶含量等结构表征。随后，研究人员构建了基于拉格朗日异质多尺度方法（LHMM）的计算框架，该框架将宏观连续介质变形描述与包含可断裂键的介观聚合物网络模型相耦合，实现了跨尺度的双向信息传递与参数校准。最后，通过开展平面拉伸测试获取宏观力学响应，并将模拟结果与实验测得的流变学数据及拉伸曲线进行对比验证。
关于研究结果，研究人员首先对不同配方的实验表征进行了分析。通过AF4测试发现，聚（丙烯酸正丁酯）（PBA）样本呈现出双峰分子量分布特征，其中低分子量峰对应可溶聚合物组分，高分子量峰则对应宏观凝胶重量分数。这一结果为后续建立微观结构与宏观性能的联系提供了基础数据支撑。
在结论部分，研究人员证实所开发的多尺度计算框架能够有效预测PSA的流变与力学行为。通过LHMM方法实现的宏观连续变形与介观网络表示的耦合，成功捕捉了材料的弹性网络响应与粘性耗散机制。经过实验流变学与拉伸数据的校准后，模型不仅复现了储能模量（G'）、损耗模量（G''）及平面拉伸应力-应变行为的实验趋势，还能清晰区分不同配方的力学特征差异。最终分析表明，交联密度与有效网络连通性是调控材料刚度、应力分布及失效模式的核心因素。该研究确立的多尺度方法为从微观结构参数预测宏观力学性能提供了可靠平台，奠定了下一代PSA配方优化与理性设计的理论基础。
