94Mo与95Mo同位素上质子诱发反应的激活截面测量与不确定度量化

《Radiation Physics and Chemistry》：Activation cross section measurements and uncertainty quantification of proton induced reactions on 94Mo and 95Mo isotopes

　　

本文对钼同位素上质子诱发(p,n)反应进行了实验与理论研究。研究人员采用叠箔激活技术，在两个不同质子能量下测量了基态截面并进行不确定度量化。样品上的质子通量通过束流强度测定；辐照样品的活度利用高纯锗(high-purity germanium, HPGe)探测器通过离线γ射线谱学方法估算。研究使用TALYS(ver. 2.0)和EMPIRE(ver. 3.2.3)核反应统计程序开展理论计算，将理论结果与现有实验数据进行比较。基于核水平密度(nuclear level density, NLD)、光学模型势(optical model potential, OMP)、γ射线强度函数(γ-ray strength function, γ-ray SF)以及预平衡模型(preequilibrium model, PEQ)的统计模型被用于估算理论截面。研究人员还将当前实验结果与文献数据中的总截面及亚稳态截面同评价核数据库TENDL-2023和MENDL-2.0进行了对比。此外，研究采用协方差分析方法评估了当前测得基态截面的相关不确定度。实验结果显示与现有实验及理论结果具有良好的一致性。

该研究发表于《Radiation Physics and Chemistry》期刊，聚焦于⁹⁴Mo和⁹⁵Mo同位素上质子诱发(p,n)反应的核数据测定问题。质子诱发核反应数据对于加速器驱动系统(accelerator driven systems, ADSs)设计、中子产生研究、先进反应堆系统中放射性废物嬗变研究，以及医学应用领域锝同位素的生产具有重要价值。此外，精确的钼同位素截面数据对于理解p过程核合成、计算恒星环境中轻至中等质量核素的反应速率与丰度同样不可或缺。同时，此类截面数据是评价核数据库（如ENDF/B-VIII.0、JEFF-3.3、JENDL-5、CENDL-3.2等）的重要输入参数，能够为不同核模型提供约束条件。尽管核反应实验数据库EXFOR(EXchange FORmat)收录了多种实验设施获取的各类核反应实验数据，但针对若干核素的反应截面数据仍存在显著分歧，钼同位素的总截面、基态和亚稳态实验数据亦不例外，数据间差异导致核数据难以直接应用。此外，文献中可靠协方差数据的匮乏限制了严格不确定度量化的实施，因此亟需对钼同位素质子诱发反应截面进行新的实验测量，并系统量化其不确定度。在反应堆设计、辐射屏蔽优化及医用同位素生产等应用领域，截面数据及其协方差信息对于提升核反应模型精度、降低系统不确定度至关重要。

研究人员在印度孟买巴巴原子研究中心(Bhabha Atomic Research Centre, BARC)-塔塔基础科学研究所(Tata Institute of Fundamental Research, TIFR)的14-UD Pelletron-Linac加速器设施上开展实验。该实验采用带电粒子激活法结合离线γ射线谱学技术，使用能量为15 MeV、束流为40 nA的质子束对钼靶进行辐照，通过束流强度值及累积电荷量计算质子通量。⁹⁴Mo(p,n)^94gTc和⁹⁵Mo(p,n)^95gTc反应生成的产物核^94gTc和^95gTc半衰期分别为4.88 h和20.0 h，其衰变分别伴随702.6 keV和765.8 keV的γ射线跃迁。研究人员通过检测上述特征γ射线，采用激活公式计算(p,n)反应截面。在不确定度分析方面，研究人员采用协方差技术(covariance technique)对实验效率及截面进行不确定度传播计算，实测截面不确定度范围约为9%至12%。理论计算方面，研究人员运用TALYS(ver. 2.0)和EMPIRE(ver. 3.2.3)两种核反应统计程序，基于核水平密度(NLD)、光学模型势(OMP)、预平衡模型(PEQ)、γ射线强度函数(γ-ray SF)等不同核反应模型对总截面、基态和亚稳态截面进行理论估算。

研究结论方面，当前实验在7.64 MeV和11.22 MeV两个能量点测得的基态截面结果及其关联矩阵列于文中表2，并示于图5和图6。研究人员将当前测量结果与Lamere等(2019)、Zhuravlev等(1994)、Rosch与Qaim(1993)、Levkovski(1991)、Izumo等(1991)、Skakun等(1987)、Flynn等(1988)等文献数据进行了系统比较，同时与TENDL-2023和MENDL-2.0评价数据库进行对比分析。结果表明，当前实验测量与现有实验数据及理论计算结果具有良好的一致性。协方差分析揭示了相邻能量点截面之间存在强相关性，这一特征对于核数据评价、核反应堆设计、辐射屏蔽及医用同位素生产优化等应用具有重要意义。综上所述，本研究通过激活法结合离线γ射线谱学技术，精确测定了⁹⁴Mo和⁹⁵Mo同位素质子诱发(p,n)反应在7.64 MeV和11.22 MeV能量点的基态截面，采用协方差分析方法系统量化了HPGe探测器效率及基态截面的总不确定度，并利用TALYS和EMPIRE统计程序完成了理论计算与评价数据库的对比验证，为相关核数据评价与应用提供了可靠的实验依据。