基于转换驱动的异质界面重构技术，实现了铁硫化物/硫基正极在水系电池中的快速离子迁移

《Nature Communications》：Conversion-driven heterointerface reconfiguration enables fast ion migration in iron disulfide/sulfur-based positive electrodes for aqueous batteries

　　

摘要

在电极-电解质界面建立稳定的活性位点和分子级桥接结构对于推动快速充电电池的发展至关重要，但由于目前尚未完全理解控制界面反应网络和材料设计的原理，这一目标仍然具有挑战性。在基于硫的电极中，不可逆的硫簇溶解和逐渐发生的界面退化严重限制了电池的容量保持能力和循环稳定性。本文研究表明，通过将层次结构化的FeS?与外源硫簇结合，可以在带电界面构建可逆的动态共价连接。在初次完全放电过程中，Cu2?离子会自发还原并重构界面，形成Cu?S/FeS?异质结构，其中界面上的Fe-S-Cu键作为有序的共价桥接。这种表面结合的Fe-S-Cu桥接结构降低了界面电阻，加速了电荷转移动力学，并抑制了由于转化不完全而产生的亚稳态相的形成。铜离子还起到分子铆钉的作用，优先沉积在边缘位点，并与硫原子定向结合，从而稳定了FeS?载体中的硫氧化还原系统。这种动态键合框架在固定多硫化物中间体的同时保持了FeS?基体的结构完整性，使得电池能够在100 A g?1的电流下进行超过68,000次充放电循环。我们的发现建立了一种分子层面的设计策略，将原子键合模式与宏观电化学功能联系起来。