采用纳米纤维构建的复合聚合物电解质，具有双通道锂离子传输机制和催化性硫化物界面，适用于锂硫电池

《Advanced Composites and Hybrid Materials》：Nanofiber-constructed composite polymer electrolytes with dual-pathway Li? transport and catalytic sulfide interfaces for lithium-sulfur batteries

　　

摘要

复合聚合物电解质（CPEs）作为下一代电化学系统的有前景的材料平台正在崛起，但其发展往往受到机械强度不足、离子传输效率有限以及混合结构中界面化学性质不稳定的限制。本文报道了一种由纳米纤维构成的混合复合电解质，该电解质通过将聚离子液体改性的芳纶纳米纤维（PIL@ANFs）与基于硫化物的锂硫磷酸盐（Li?PS?, LPS）纳米颗粒结合而成。PIL涂层在脱质子过程中稳定了芳纶纳米纤维（ANFs），保持了其纳米纤维形态，并形成了连续的三维Li?传输支架。均匀分散的LPS纳米颗粒不仅增强了机械结构，提高了离子导电性，还引入了具有催化活性的硫化物界面。所得到的混合复合材料表现出高离子导电性（约10?3 S cm?1）、较高的Li?传输数（>0.7），以及在60°C下的优异界面稳定性。先进的光谱分析（X射线光电子能谱和固态?Li核磁共振）结合密度泛函理论及全原子分子动力学模拟揭示了其双模式离子传输机制：在富含硫化物的极性区域发生局部Li?跳跃，同时沿PIL@ANF网络发生长距离表面扩散。这种协同传输结构还实现了LPS表面的选择性多硫化物锚定，从而加速了氧化还原反应动力学并抑制了界面降解。作为概念验证，该混合电解质在高温下能够实现锂金属的稳定循环，并在锂-硫电池中展现出高可逆容量和快速充放电性能。这项工作为设计机械强度高、离子导电性强且具有催化活性的混合复合电解质提供了一种基于结构的策略，突显了纳米纤维-硫化物架构在先进电化学材料中的潜力。