对用于提取磁交换相互作用的第一性原理方法进行基准测试

《npj Computational Materials》：Benchmarking first-principles approaches for extracting magnetic exchange interactions

　　

摘要

磁交换相互作用决定了固体的宏观磁行为，是基本自旋现象和新兴技术的基础。因此，准确高效地确定这些相互作用对于磁性材料的预测建模至关重要。在这里，我们对三种广泛使用的方法——最小二乘总能量（LSTE）、四态总能量（FSTE）和基于格林函数的Liechtenstein等人（LKAG）方法——进行了系统的第一性原理比较，这些方法应用于十三种反铁磁化合物。我们提出了一种框架，用于确定FSTE方法中提取准确交换参数所需的最小超胞尺寸，从而在保持精度的同时显著降低了计算成本。我们的结果表明，LSTE和FSTE得到的交换参数几乎相同，而LKAG方法虽然能够再现主要的交换相互作用，但存在定量偏差。对计算效率与精度之间的详细分析表明，LSTE方案提供了最理想的平衡，为海森堡映射建立了一种通用、可重复且可扩展的工作流程；而FSTE方法仍然是提取特定交换相互作用的最直接方法。