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研究人员证明了MgO(氧化镁)单晶表面上水的空间分布如何控制溶解–沉淀反应(dissolution–precipitation reaction)过程中形成的新相Mg(OH)2(氢氧化镁)的织构(texture)。通过对固–液界面附近的液–气相分离建模证明，取
研究人员证明了MgO(氧化镁)单晶表面上水的空间分布如何控制溶解–沉淀反应(dissolution–precipitation reaction)过程中形成的新相Mg(OH)2(氢氧化镁)的织构(texture)。通过对固–液界面附近的液–气相分离建模证明，取决于表面润湿(wettability)性质，可形成均质液膜而非孤立液滴。模拟结果证实，研究人员在MgO表面Mg(OH)2形成过程中观测到的类液滴特征是由温度依赖的界面性质驱动的。
《Role of liquid water distribution in MgO hydroxylation》论文解读——发表于《CrystEngComm》
一、研究背景与立项依据
无机薄膜及矿物表面在水蒸气环境中的羟基化(hydroxylation)与氧化对微电子器件性能、量子材料稳定性及直接空气捕集CO2具有重要意义。MgO(氧化镁，Magnesium oxide)广泛用作薄膜基材、CO2吸附剂及高温光学材料。目前公认的MgO遇水反应路径为：羟基化→吸附→溶解(dissolution)→沉淀(precipitation)。然而介观至宏观尺度的多项研究指出，Mg(OH)2(氢氧化镁，brucite)沉淀形貌多样，无法仅用反应速率解释；且CO2与MgO碳化反应受湿度影响显著，最高效碳化发生于相对湿度＞80%。大多数研究假定表面水均匀分布，但根据Young–Laplace方程，界面自由能平衡表明在某些条件下表面张力会阻碍液滴无限铺展。因此研究人员假设MgO反应活性部分取决于表面水的分布模式（均质液膜 vs 孤立液滴/岛状分布），并采用相场(modeling phase-field approach)结合实验验证该假设。
二、主要关键技术方法
研究人员选取在空气中暴露27年并经解理(cleaved along (100))、异丙醇超声清洗的MgO单晶，置于含去离子水的密闭高压釜中使晶体不直接接触水而暴露于水蒸气，分别于50 ℃和150 ℃保温48–96 h。产物经Raman光谱鉴定为Mg(OH)2，表面形貌用SEM(扫描电子显微镜，Scanning Electron Microscopy)表征。接触角(contact angle)用测角仪(goniometer)测定新鲜解理面及老化表面以获润湿性范围。相场模拟将液–气系统视为van der Waals流体，以密度ρ为序参量(order parameter)，用双势阱(double well potential)拟合热力学自由能，依据Young–Laplace方程设定基底边界条件模拟不同接触角(θ=60°亲水、90°中等润湿、120°疏水)及温度(50 ℃、150 ℃)下界面附近水密度分布演化。
三、研究结果
实验观测——Mg(OH)2沉淀形貌差异
50 ℃反应后SEM显示Mg(OH)2呈半球状结节(nodule)孤立分布于MgO表面，其间有未覆盖区域；150 ℃反应后Mg(OH)2长成随机取向片状(flake)致密覆盖表面。Raman确认产物均为Mg(OH)2，表明溶解–沉淀机制需表面存在液态水。
接触角测量——表面润湿性表征
新鲜解理MgO(100)面初始接触角约96°，数分钟后降至约89°；空气中老化27年表面接触角介于约60°–92°（均值较新鲜面小），表明老化使表面更亲水(hydrophilic)。实验中以新鲜解理面为对象，认为起始接触角略低于96°但不低于老化表面最低值~60°。
相场模拟——温度与润湿性对水分布的控制
在亲水条件(θ=60°)两温度下均形成均匀增厚液膜。中等润湿(θ=90°)水成核为小液滴并合并为膜，150 ℃时膜表面较50 ℃不规则。疏水条件(θ=120°)液滴成核少、长大而不合并，150 ℃时形成少量大液滴。升高温度不改变"膜或液滴"定性趋势，但放大润湿性影响——越疏水、温度越高液滴越大越少。文献MD模拟指出升温使MgO表面更亲水(接触角减小)，这与实验中低温现孤立结节、高温现均匀覆盖的现象吻合，说明高温下MgO表面润湿性向亲水偏移致水铺展成膜。
四、讨论与结论翻译
MgO羟基化时Mg2+先溶入表面液态水迁移，局部过饱和后沉淀Mg(OH)2。50 ℃产物为多晶结节而非具晶面的单晶，表明Mg2+传输受限局限于液滴区，反映水呈孤立岛状(液滴)分布限制离子跨表面输运；150 ℃水为均质液膜时Mg2+可自由迁移致均匀沉淀。模拟示温度对水分布定性影响弱，强依赖于接触角(润湿性)；实验形貌差异对应温度诱导的MgO表面润湿性变化(高温更亲水)，实现从孤立液滴(受限离子传输)到均质液膜(无受限传输)的转换。综上，研究人员观察到水蒸气中MgO表面Mg(OH)2沉淀因温度不同呈片状均匀覆盖(150 ℃)或结节状非均匀分布(50 ℃)；相场模拟表明该现象受表面润湿性控制，温度放大润湿性效应——可润湿表面水冷凝为液膜，难润湿表面水成核为液滴；对比实验与模拟得出温度升高改变MgO表面性质，导致MgO界面离子传输由空间受限转为不受限，液态水在表面的分布是控制Mg(OH)2新相织构的关键因素。
