《Lab on a Chip》:Acoustofluidic trapping of microparticles to axially centered wires in cylindrical microcapillaries
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声泳(Acoustophoresis)是微流控系统中操控微纳米颗粒的有力技术,但有效的颗粒捕获仍受限于初级声辐射力(Primary Acoustic Radiation Force)的尺寸依赖性。这一局限性促使研究人员利用二次声学力(Secondary Aco
声泳(Acoustophoresis)是微流控系统中操控微纳米颗粒的有力技术,但有效的颗粒捕获仍受限于初级声辐射力(Primary Acoustic Radiation Force)的尺寸依赖性。这一局限性促使研究人员利用二次声学力(Secondary Acoustic Force)将颗粒捕获到金属网或更大的悬浮种子颗粒上;然而,这些方法受到流体曳力以及声场中颗粒停留时间控制受限的制约。本研究提出了一种声流控(Acoustofluidic)捕获策略,该策略结合初级和二次声辐射力以及近壁面处的层流效应,以实现高效的微颗粒捕获。研究人员设计的装置由一根圆柱形微毛细管组成,管内包含一根轴向对齐的不锈钢通丝(Through-wire),以及一个外部安装的压电换能器(Piezoelectric Transducer),该换能器在流动过程中产生声压节点(Acoustic Pressure Node)。微颗粒在初级声力作用下被驱动至金属丝附近,随后二次声相互作用及降低的近壁面流速促进稳定捕获。研究人员评估了无金属丝、中心通丝和偏置通丝三种装置构型,以分析金属丝在声场中放置位置的作用。金属丝与压力节点的精确轴向对齐可获得最佳捕获效果,在声场停止后下游颗粒浓度提高3.6倍,总体捕获效率达52–91%。该工作建立了基于声压场中微结构精确放置以最大化层流系统中颗粒捕获的设计范式。
研究背景与问题提出:自20世纪50年代以来,全球塑料产量已超过83亿公吨,每年生产超过4亿吨,其中约60%–80%最终被丢弃至垃圾填埋场或环境中。随着时间推移,这些材料降解为微塑料和纳米塑料(Micro- and Nanoplastics, MNPs),目前已可在人体血液、动脉、肾脏、胎盘乃至大脑中检测到。近期证据表明,微塑料累积与炎症、代谢紊乱、神经毒性及生殖功能障碍相关,并与痴呆等神经退行性疾病存在相关性。除MNP外,外泌体(Exosomes)和细胞外囊泡(Extracellular Vesicles)等生物纳米颗粒——与纳米塑料尺寸相近的天然颗粒——在细胞间通讯和疾病进展中发挥重要作用。从复杂流体中高效分离和分析这些生物颗粒对推进医学诊断和理解疾病机制日益关键。目前,超滤、纳滤和超速离心等技术常用于从水中纯化MNP,但这些方法存在明显局限:过滤法需要高压差驱动、易污染且需频繁更换滤材;超速离心虽精确但成本高、能耗大且仅限批处理,不适用于大规模连续应用。声泳分离长期以来被探索用于从流体中去除颗粒,其通过机械振动对流体施加声波,在层流条件下实现连续流动和高分离效率。基于基本声学理论,流体中的颗粒会受到初级和二次声辐射力的作用。然而,利用二次声学力捕获颗粒的方法受流体曳力、结构位置精确控制不足以及结构饱和导致吞吐量降低等限制。
研究设计与核心发现:为解决上述问题,研究人员探索在圆柱形微毛细管系统中联合使用初级和二次声力以增强MNP的捕获和富集。该研究的核心创新在于:将一根高规格不锈钢丝(直径50 μm)沿流动方向平行放置并居中于微毛细管轴线上,使其位于预测的压力节点中心。研究人员假设,当不锈钢丝位于微毛细管轴向中心时,悬浮颗粒将在初级声力作用下被驱动至声压节点,随后通过二次声力粘附于金属丝表面;同时,层流剖面在毛细管中心和金属丝表面附近产生较低的轴向流速,使颗粒在捕获区域附近具有更长的停留时间,从而促进颗粒在金属丝表面的累积。
研究人员构建了三种装置进行验证:无通丝装置、中心通丝装置和偏置通丝装置。通过COMSOL Multiphysics建模仿真和实验验证相结合的方法,系统评估了微结构在二维声驻波中位置对微颗粒捕获效能的影响。仿真结果显示,所有装置配置均保持几乎相同的压力分布,预测在相近频率下形成中心压力节点;中心通丝装置的最大预测流速最低(约5.5 mm s
-1),无通丝装置次之(约7 mm s
-1),偏置通丝装置最高(约7.5 mm s
-1)。实验结果表明:无通丝时,微颗粒在最佳驱动频率下成功聚焦至毛细管中心;中心通丝存在时,微颗粒坍缩至金属丝并实现声捕获,荧光图像显示金属丝被颗粒明显照亮而主体介质中几乎无颗粒存在;偏置通丝时,颗粒既被捕获至金属丝又实现了中心压力节点的流线型声聚焦。
定量分析显示,当压电换能器关闭后,中心通丝装置观察到显著的颗粒浓度增加,初始像素强度总和为无通丝装置的4.6倍(声波作用2分钟条件下)。计算曲线下面积后,中心通丝装置在声波作用后获得的颗粒浓度为其他装置的3.6倍。随着声波作用时间从15秒增加至2分钟,中心通丝装置估计捕获颗粒数从6,800个增加至超过31,000个,总体捕获效率达52%–91%。偏置通丝装置未观察到随时间变化的强度改变,表明几乎没有微颗粒被截留。
关键技术创新方法:研究人员采用的主要关键技术方法包括:(1)基于硼硅酸盐玻璃毛细管(内径1.12 mm)的声流控装置构建技术,包括外部安装锆钛酸铅(PZT)压电陶瓷 discs 产生声场;(2)轴向对齐不锈钢通丝(44 AWG,316L,直径50 μm)的精确定位与张力维持技术(两端悬挂20 g质量块产生约0.39 N轴向张力);(3)基于COMSOL Multiphysics的二维和三维多物理场建模仿真,包括压力声学本征频率研究和层流稳态研究;(4)荧光视频采集与高斯拟合分析技术(使用Nikon Eclipse Ti-U显微镜、ORCA-Flash 4.0 CMOS相机及HCImage软件,500 ms曝光时间采集20秒视频);(5)原始像素强度求和定量分析方法,选取感兴趣区域(ROI)计算像素强度总和以关联颗粒浓度。
研究结果详述:
声流控装置构建与表征:研究人员成功设计并构建了一种新型微流控装置,可将50 μm直径不锈钢通丝精确定位在圆柱形微毛细管内。该装置包含一个3D打印的定制微流控支架,通过燕尾滑轨确保进出口T型接头保持对齐,同时作为定位器辅助将通丝置于中心或偏置位置。压电换能器通过射频功率放大器和波形发生器驱动,峰峰值电压(V
pp)维持在52.4–53.2 V。系统雷诺数Re≈3.8,确保流动处于层流状态。
流动与压力分布仿真:COMSOL仿真揭示了不同构型的独特流场差异。无通丝装置预测最大流速位于毛细管中心,壁面处最小;中心通丝装置预测两个最小流速区域分别位于管壁和金属丝外缘,最大流速位于两者之间;偏置通丝装置流场与无通丝类似,但近壁侧因金属丝 proximity 而扩展了最小流速区域。压力声学仿真显示,所有装置的压力节点位置几乎相同,表明金属丝对声聚焦模式影响极小。值得注意的是,仿真预测存在两种正交的本征模态(分别垂直和平行于压电换能器驱动面),频率极为相近,可能同时存在并交替,从而增强中心聚焦。
颗粒聚焦与捕获实验验证:通过荧光和明场视频成像,研究人员系统验证了三种装置构型的声学行为。无通丝时,颗粒在无声波下呈非特异性分散,声激活后聚焦至中心压力节点,高斯拟合显示单一峰值。中心通丝时,声激活后出现两个强度峰值代表金属丝边缘,颗粒成功被捕获至金属丝表面。偏置通丝时,出现两个 distinct 峰值簇:中心峰值(距离=0.0 mm)来自压力节点聚焦,第二簇峰值(距离=-0.25 mm?????)代表偏置金属丝处的颗粒捕获。
捕获效率定量评估:研究人员通过控制声波作用时间(15秒、30秒、1分钟、2分钟)评估时间效应。中心通丝装置表现出随声波作用时间增加而增强的初始强度,表明上游颗粒持续粘附于金属丝。通过曲线下面积(AUC)分析,中心通丝装置在所有测试时长下均表现出显著的颗粒浓度增加,而偏置通丝装置无此现象。基于无通丝装置的校准,估计中心通丝装置在2分钟声波作用后可捕获超过31,000个颗粒,捕获效率达52%–91%。
讨论部分核心要点:研究人员首先强调了装置设计的创新性,指出既往利用二次声学力的分离系统多采用非特异性放置的铝网、聚合物网、毫米级玻璃珠、垂直于流的不锈钢丝或聚苯乙烯种子颗粒等,而该研究的通丝设计实现了精确轴向定位。COMSOL仿真揭示了中心通丝产生的最低最大流速(约5.5 mm s
-1),与经典同心/偏心管流理论一致,中心障碍物造成均匀收缩和更大水力阻力,而偏置障碍物形成不对称通道和高流速旁路区。
关于声场扰动的机制分析,研究人员指出当固体层厚度远小于周围流体中声波波长时,其不表现为声波传播介质,而有效表现为小表面质量。实验中金属丝直径相对于声波长较小,因此声场经历可忽略的相位变化,驻波场基本保持不变,透射率高且对入射波扰动极小。但金属丝仍参与入射声波的瑞利散射(Rayleigh Scattering),散射波影响导致颗粒沿金属丝捕获的二次声力。这种既可忽略声场扰动又能参与散射的特性,使金属丝成为理想的捕获结构。
研究人员讨论了现有理论的局限性:当前使用的二次声相互作用力表达式针对相同尺寸和材料属性的球-球相互作用推导,未显式考虑金属丝的圆柱几何和材料属性。近期虽有更多描述不同尺寸/材料属性颗粒间二次声力的数学表达式,但球-圆柱相互作用的严格理论处理仍是未来重要方向。实验观察到的颗粒聚集与球-球近似定性一致,但定量差异预期存在。
研究人员分析了中心通丝优于偏置通丝的原因:尽管偏置通丝在金属丝周围产生更大面积的低速区域、理论上应提供更长局部水力停留时间,但中心通丝表现出更高捕获效率,这凸显了声场中微结构位置对捕获效率的决定性作用。中心通丝处颗粒速度振幅因无滑移边界条件接近零,施加压力振幅项在二次声力方程中未完全衰减,配合近壁面低流速,共同促进了高效捕获。
局限性方面,研究人员指出PZT换能器发热不可避免,可能通过改变溶液声速影响共振频率;但红外热测量显示毛细管系统温度仅升高数摄氏度,水声速变化小于约1%,温度诱导效应可忽略。此外,操作中对每个实验运行仅连续开启PZT数分钟后关闭,也避免了显著温升。材料选择上,不锈钢丝的材料因其声阻抗特性可能影响捕获效率,不同材料和尺寸值得未来探索。该浓度机制也可能支持基于尺寸的颗粒分离,因初级声辐射力与颗粒体积成正比,不同尺寸或声学对比因子的颗粒可能经历不同的捕获效率或停留时间——这将是未来对混合颗粒群体的研究方向。
研究结论翻译:研究人员已证明,在声场中将微结构沿轴向精确放置于流动方向,可通过二次声学力实现最佳声捕获。该研究扩展了以往利用初级和二次声学力进行微颗粒富集的工作,并证明了研究人员独特设计在圆柱形毛细管中成功捕获微颗粒的有效性。未来工作旨在评估不锈钢通丝存在下声聚焦的温度依赖性,以及捕获更小的颗粒如纳米颗粒和生物样本(包括细胞和细胞外囊泡)。总体而言,该研究为设计层流系统中优化放置的微结构以优化微颗粒和纳米颗粒捕获奠定了基础。该工作证明了将小微结构放置于声场压力节点处不会阻碍颗粒聚焦和捕获,反而能增强颗粒捕获效率,因此是声泳富集技术未来的一种新型方法。