pH调控的核壳水凝胶珠用于选择性吸附和空间定位的无金属催化

《Journal of Colloid and Interface Science》：pH-gated core-shell hydrogel beads for selective adsorption and spatially localized metal-free catalysis

　　

辉阳|马拉基·M·吉尔伯特|艾琳·M·莱陶|亚德兰卡·特拉瓦斯-塞杰迪克

摘要

我们报道了一种pH调控的核壳水凝胶珠，其在低离子强度条件下表现为静电分子分离行为，在缓冲条件下则转变为受限催化氧化反应。该系统由壳聚糖核和海藻酸盐壳组成，海藻酸盐壳内选择性固定了氮掺杂的还原氧化石墨烯（N-rGO）。在低离子强度介质中，壳聚糖和海藻酸盐的pH依赖性离子化作用在核与壳之间产生了电荷差异，从而实现了带相反电荷物种的pH控制分离。当该水凝胶珠转移到缓冲过氧化单硫酸盐（PMS）溶液中时，离子屏蔽作用显著减弱了这种pH依赖性。然而，N-rGO在海藻酸盐壳内的受限环境使得PMS的活化作用发生局部化，使最佳氧化性能从酸性pH值转移到接近中性的pH值。结合电子顺磁共振（EPR）和活性氧（ROS）淬灭实验的结果表明，PMS的活化主要通过¹O₂介导的途径进行，而自由基物种则作为次要作用机制存在。这些发现揭示了离子强度依赖性的电荷屏蔽作用和空间限制如何调控核壳水凝胶中的耦合传输与催化过程。