在电化学CO还原过程中，乙酸和乙醇的潜在调控主导途径

《Journal of Energy Chemistry》：Potential-regulated dominant pathways of acetate and ethanol in electrochemical CO reduction

　　

姜一民|吴继祥|刘西昌|袁向培|卢春辉|周彦松

摘要

一氧化碳通过电化学还原生成乙酸和乙醇是一种具有前景的可持续化学合成策略。然而，精确控制产物的选择性仍然是一个关键挑战，因为这些化合物来源于复杂且紧密耦合的反应途径。在这项研究中，我们发现基于铜的电极上，一氧化碳生成C₂氧化物的主要反应途径存在一个与电位相关的变化。当施加的电位高于可逆氢电极的?0.6 V时，乙酸和乙醇主要通过电极介导的乙醛歧化反应生成；而在更负的电位下，乙酸的生成主要通过酮烯介导的途径进行。理论模拟证实了在关键中间体处反应途径的电位依赖性变化，为观察到的选择性趋势提供了明确的解释。这些发现为理解和指导一氧化碳电还原过程中的产物分布提供了一个全面而统一的框架。