《Journal of Energy Storage》：Safety-intelligent metal hydride storage systems: Mechanistic modeling, optimization, and risk-based control
基于LaNi5的金属氢化物是在燃料电池电动汽车（FCEVs）车载应用中实现较低压力储氢的一种有前景的替代方案。然而，这类材料易出现过高的床层核心温度峰值，从而引发安全隐患；其风险受合金组成、操作条件、热力学与动力学等因素共同影响，而这些因素也会进一步影响系统可操作性与规模化能力。该研究针对金属氢化物储存系统（MHSS）在充氢与放氢过程中的热失控（thermal runaway）现象开展研究，以提升系统安全性和运行性能。开环分析表明，在充氢过程中，供氢压力与水流量对核心温度及氢吸附容量具有显著影响；在放氢过程中，氢气排放速率与水流量会共同影响系统热响应及解吸氢量。因此，为在抑制热失控与维持系统效率之间实现平衡，亟需开发并实施先进控制策略。研究人员构建并验证了一种基于风险的显式模型预测控制（R-eMPC, risk-based explicit model predictive control）策略，并在多种工况下通过闭环仿真评估其在降低风险与延长运行持续时间方面的有效性。结果表明，R-eMPC在实现核心温度峰值超调最小化的同时，能够在给定预测时域内获得最大储氢能力与放氢能力。因此，研究结果说明，集成风险感知控制可为提升FCEVs车载金属氢化物储氢的安全性与可靠性提供一种主动式解决方案。
该文发表于《Journal of Energy Storage》，聚焦燃料电池电动汽车（FCEVs）车载金属氢化物储存系统（MHSS）的安全运行问题。氢能系统在交通领域的应用高度依赖高效、安全且紧凑的储氢技术。相较于高压气态储氢和低温液态储氢，金属氢化物因能够在中低压、较温和温度下可逆吸放氢而受到广泛关注，其中LaNi5基材料尤具代表性。然而，金属氢化物在吸氢过程中伴随显著放热，在放氢过程中又需要持续供热，其热管理与传质传热行为高度耦合，极易出现床层核心温度异常升高或局部热响应失衡等问题，从而诱发热失控（thermal runaway）风险。现有研究虽然已从实验、数值模拟及传统控制角度分析了供氢压力、换热流体（HTF, heat transfer fluid）流量、温度和反应动力学等因素对系统性能的影响，但针对闭环运行过程显式引入安全风险度量并实施风险约束控制的研究仍然缺乏。基于此，研究人员围绕LaNi5基金属氢化物储氢系统，构建了兼顾机理模型、动态优化、风险评估与显式模型预测控制（MPC, model predictive control）的安全智能控制框架，旨在在保证储氢/供氢效率的同时主动抑制热失控风险，弥补金属氢化物储氢安全控制领域的关键空白。
在研究设计上，研究人员采用PAROC框架，将高保真机理建模、模型验证、动态优化、系统辨识、多参数规划以及闭环控制验证串联起来。首先基于质量衡算、能量衡算、反应动力学、热力学和传热定律建立LaNi5储氢系统的集总参数模型，并在gPROMS?中完成求解；随后将模型预测结果与文献中的实验与仿真数据比较，验证吸氢容量和放氢核心温度的可预测性。之后，通过开环模拟识别热失控相关关键操作变量，并据此开展动态优化，生成输入/输出数据；再利用MATLAB R2023b的System Identification Toolbox建立离散线性状态空间模型，进一步借助POP Toolbox求解多参数二次规划（mp-QP），获得基于风险的显式模型预测控制律，并通过gO:MATLAB实现与gPROMS?对象模型的闭环联调验证。
关键技术方法可概括为以下几类：其一，基于第一性原理建立LaNi5金属氢化物吸放氢机理模型，涵盖质量守恒、能量守恒、van’t Hoff热力学关系、反应动力学与外部换热；其二，利用文献数据对高保真模型进行验证，并在开环条件下考察供氢压力、水流量和放氢流量等因素影响；其三，采用gPROMS?进行动态优化，提取控制相关输入/输出数据，并以MATLAB系统辨识构建降阶离散状态空间模型；其四，引入动态风险指数（RI, risk index）量化核心温度偏离的故障概率与后果严重度，并将其分段仿射线性化后嵌入显式模型预测控制（eMPC, explicit model predictive control）框架，实现闭环风险约束控制。本文未涉及样本队列研究。
以下结合原文主体结构，对论文结果进行分节解读。
Theoretical section – PAROC framework
研究人员将PAROC方法学框架用于安全智能控制器设计，核心思想是将高保真模型、动态优化和显式控制器求解整合为一条连续技术路线。在这一框架下，安全并非附加模块，而是直接嵌入控制设计过程。文中进一步将动态风险评估引入控制问题，使系统不仅追踪性能指标，还同步监测安全关键变量核心温度。该框架的意义在于，显式控制律可预先离线求解，在线阶段仅需根据当前状态与风险水平查表或执行点定位，即可快速给出控制动作，从而兼顾实时性与安全性。
Model development and validation
研究人员首先从金属氢化物的一般反应式出发，对吸氢与放氢机理进行了描述：吸氢是放热过程，放氢是吸热过程。基于此，构建了一个以LaNi5为储氢介质的MHSS机理模型，系统包括储氢罐、水储罐以及监测关键变量的仪表，储氢罐内填充488.98 g LaNi5粉末，并具有双外部冷却夹套。模型采用集总参数处理，默认床层内温度和压力空间平均，因此有利于控制器设计与快速求解，但不能显式分辨局部热点。
为验证模型可靠性，研究人员将模型输出与文献报道结果进行比较：在充氢阶段，模型预测的吸氢容量与文献趋势高度一致，均方根误差（RMSE）为0.0669；在放氢阶段，核心温度预测的RMSE为3.5023。验证结果说明该模型能够较好再现实验和既有仿真中的动态行为，因此可用于后续开环与闭环分析。
Model simulations in open-loop analysis
本部分旨在识别影响热失控和系统效率的关键操作变量，并为后续控制器设计提供依据。
4.1. Effect of supply pressure and water flowrate on charging
在充氢过程中，研究人员分别考察了供氢压力与冷却水流量的影响。结果表明，在固定水流量5 g/s时，随着供氢压力由7 bar升高至10 bar和14 bar，核心温度峰值分别上升至359 K、370 K和378 K，说明压力升高会强化吸氢反应放热并加快动力学过程。同时，较高供氢压力提升了吸氢速率和最终储氢量，在14 bar条件下可在609 s内达到1.30 wt%的吸氢容量，对应储氢量6.32 g，床层总质量增至494.32 g。值得注意的是，所有压力工况下核心温度均超过美国能源部（DOE）358 K上限，显示出储氢效率与热安全之间存在显著权衡。
在固定供氢压力14 bar条件下，提高水流量可有效加速降温，并缩短达到饱和所需时间。水流量由5 g/s提高至10 g/s和15 g/s时，核心温度峰值略有下降，且回到初始温度298 K所需时间明显缩短；尽管不同水流量下最终吸氢容量基本一致，但高流量有助于更快达到最大容量。这说明冷却能力对缓解温升和提高过程节拍具有重要作用。
4.2. Effect of H
2 discharge flowrate and water flowrate on discharging
在放氢过程中，研究人员分析了氢气排放流量与热水流量的影响，并假设下游为100 W燃料电池，入口压力0.5 bar，最大耗氢流量0.002 g/s。结果显示，在固定热水流量5 g/s时，放氢流量变化对整体解吸动态影响相对有限，各工况响应曲线高度重叠。在0.002 g/s放氢条件下，系统在约607 s内可释放5.94 g氢，解吸容量为1.22 wt%。由于模型为集总参数形式，且解吸驱动力受核心温度与平衡压力共同限制，系统未能完全释放初始储存的6.32 g氢，仍残留0.38 g。
进一步提高热水流量时，核心温度恢复更快，放氢完成时间缩短。热水流量从5 g/s增至10 g/s和15 g/s后，接近完全解吸所需时间缩短至483 s和470 s，显示提高传热效率能够促进解吸过程。该结果说明放氢阶段的关键瓶颈在于热供给能力，而非单纯的出口流量设定。
4.3. Comparison of simulated and optimized results
在开环分析基础上，研究人员进一步开展动态优化，以获得满足温度约束和性能目标的最优操作轨迹。
对于充氢，优化目标为提高吸氢容量，并将供氢压力与水流量设为时不变决策变量，在300 s时域内求解。结果表明，最优条件为供氢压力14 bar、水流量12.46 g/s，可在保持核心温度353 K的同时，实现1.34 wt%的更快吸氢过程。与纯开环模拟相比，优化结果降低了温度峰值并提升了充氢效率。
对于放氢，优化目标为最大化累计放氢量，以避免燃料电池“燃料饥饿”。在3000 s时域内，最优放氢流量为0.002 g/s，最优水流量为1 g/s，可在温度低于358 K前提下释放5.94 g氢。研究人员指出，尽管动态优化能给出更优操作值，但由于缺乏反馈机制，无法随系统状态变化在线修正输入，因此仍需更先进的闭环控制。
4.4. Dynamic risk analysis
针对热失控这一主要危险，研究人员构建了动态风险指数RI，以核心温度为安全关键变量，综合故障概率与后果严重度来刻画运行风险。充氢阶段的风险阈值为RI = 9.95，放氢阶段为RI = 7.36。风险指数与温度之间呈伪指数型非线性关系，因此研究人员进一步采用分段仿射近似，使其能够以线性约束形式嵌入显式MPC。该步骤为后续风险约束控制的实现提供了关键桥梁。文中还给出了不同温度区间对应的风险等级，从“极低”到“极高”逐步划分，便于闭环运行中的安全监测与报警触发。
Explicit model predictive control implementation
本部分是全文核心，聚焦基于风险的显式模型预测控制器设计与闭环验证。
5.1. System identification
研究人员将高保真非线性机理模型降阶为离散线性状态空间模型，以便构建线性MPC。充氢与放氢模型均采用四个隐状态表示系统输入输出动态，采样时间为1 s。经辨识后，充氢模型与原模型的拟合误差为5.1960%，放氢模型误差仅为0.0029%，说明所构建的降阶模型能够较准确反映原始系统的控制相关动态特征，适合用于显式控制律求解。
5.2. Risk-based explicit model predictive control formulation
在控制器设计中，研究人员构建了多输入多输出（MIMO, multiple-input multiple-output）MPC，使其同时调节核心温度与储氢/放氢性能指标。目标函数采用二次型，既惩罚输出偏差，也约束控制动作变化率；控制变量分别为充氢阶段的供氢压力与水流量，以及放氢阶段的放氢流量与水流量。更关键的是，风险指数RI被作为显式约束直接并入优化问题。
在显式求解阶段，研究人员将MPC转化为多参数二次规划（mp-QP），分别为充氢和放氢得到对应的显式控制律。充氢问题获得51个临界区域和27个约束，放氢问题获得49个临界区域和26个约束。每个临界区域对应一组仿射控制律，在线控制时可通过点定位算法快速调用，大幅降低实时计算负担。
5.3. Closed-loop validation of risk-based explicit model predictive control during charging
在充氢闭环验证中，研究人员设置多个场景，考察不同温度设定值与储氢容量目标下R-eMPC的控制性能。
Scenario 1中，核心温度设定为340 K、储氢容量设定为1.34 wt%，控制器在低风险水平下运行。结果显示，系统实现了1.30 wt%最大储氢容量，温度峰值超调为10.67 K，风险指数随温度峰值上升后回落至0，控制器通过动态调节供氢压力与水流量维持总体安全。
Scenario 2将温度设定提高至DOE上限358 K，属于高风险设定，但系统温度峰值仅为341.71 K，未出现超调，说明控制器能够在接近安全上限的目标下仍将RI维持在阈值以下。
Scenario 3中温度设定为350 K，系统仅出现2.76 K的微小超调，稳态误差极小，RI始终低于风险阈值。
Scenario 4采用分步改变温度设定值的方式，考察控制器跟踪能力。结果表明，核心温度能够较好跟踪设定变化，峰值超调小于1%，风险指数最高约为7后逐步下降，显示出控制器对动态工况切换具有良好适应性。
总体而言，R-eMPC在充氢阶段能够在抑制温度异常上升的同时保持最大储氢能力，实现热安全与性能之间的协调优化。
5.4. Closed-loop validation of risk-based explicit model predictive control during discharging
在放氢闭环验证中，控制目标为在满足安全约束的前提下维持核心温度并最大化累计放氢量。
Scenario 1属于极低风险工况，温度设定分阶段变化，控制持续900 s，最终实现约3.83 g放氢量。控制器能够跟踪输出设定，RI迅速从较高值下降至0，说明其在保守运行条件下具有良好稳定性。
Scenario 2将累计放氢量目标设为5.93 g，并将温度从280 K切换至350 K。结果显示，系统对设定值跟踪准确，第二阶段温度峰值超调4.00 K，积分平方误差（ISE）为16，风险保持在可接受范围内。
Scenario 3将温度逐步升至358 K，属于很高风险设定。尽管控制目标更激进，RI仍稳定在阈值以下，温度欠调约9.77 K，说明控制器能够在高风险边界附近实现安全运行。
Scenario 4将放氢过程延长至3000 s，用于评估长期运行效果。系统稳态温度达到352.76 K，RI维持在6.33，低于7.36阈值，表明R-eMPC在较长时间尺度下仍可实现稳定、安全的放氢控制。
这些结果共同表明，在放氢阶段，R-eMPC能够有效处理温度动态与氢释放之间的强耦合关系，提升金属氢化物—燃料电池系统的安全性、可靠性与供氢连续性。
讨论部分可概括为：该研究明确指出，金属氢化物储氢系统的主要安全挑战来自热行为与储氢性能之间的耦合失衡，尤其是吸氢过程中的显著放热和放氢过程中的供热受限现象。开环分析和动态优化虽然能揭示关键影响因素并改善部分运行条件，但无法替代反馈控制对实时状态变化的响应能力。通过将动态风险指数嵌入显式MPC，研究人员实现了对风险和性能的同步调节，使控制器不仅具备过程优化功能，还具备主动预警与风险抑制能力。与此同时，论文也坦率指出其局限性，即集总参数模型未能解析局部温度梯度与热点形成，因此当前风险评估仍基于空间平均温度，未来需引入分布参数模型以提升安全分析精度，并推动控制器在真实网络物理系统中的实时部署。
研究结论部分可译为：该研究表明，对于燃料电池电动汽车（FCEVs）车载金属氢化物储氢系统而言，热失控等风险可通过先进控制策略的开发得到进一步缓解，而有效的热管理是实现这一目标的关键。研究中将安全风险度量集成至控制器设计过程。与传统过程控制系统不同，所提出的基于风险的显式模型预测控制（R-eMPC）框架能够与报警系统直接交互，指示更安全的运行区域，从而避免不必要的停机。总体而言，风险感知控制的集成为提升金属氢化物储氢系统的安全性与可靠性提供了一种主动式路径。未来工作将开发更为精细的分布式金属氢化物储存模型，以捕捉局部温度分布，这对于更准确的过程安全管理以及基于风险的显式模型预测控制器在其实时监测与控制网络物理系统中的实施具有重要意义。
