通过实验和蒙特卡洛模拟来理解简化核玻璃中的凝胶成熟过程

《Journal of Non-Crystalline Solids》：Understanding gel maturation processes in simplified nuclear glasses through experiments and Monte Carlo simulations

　　

苏米特·蒂瓦里（Sumit Tiwari）|让-马克·德莱（Jean-Marc Delaye）|萨蒂亚·纳拉亚南萨米（Sathya Narayansamy）|斯特凡·金（Stéphane Gin）|保罗·C·M·福萨蒂（Paul C.M. Fossati）

摘要

对玻璃变化过程进行建模对于理解其长期行为机制至关重要。新开发的蒙特卡洛模型采用了一种双网络方法，能够同时描述固态玻璃和周围的溶液，从而模拟水解、凝胶形成以及结构重组等界面过程。该模型之前的应用已经成功再现了水解速率变化对凝胶-溶液界面演变及表面形态的影响。当前版本进一步扩展了模型的功能，能够捕捉凝胶的成熟过程——在这一过程中，凝胶网络的逐步重组会导致传输通道的闭合。通道的阻塞降低了溶解物质的迁移能力，模型也准确再现了实验观察到的现象：随着凝胶密度增加、孔隙网络连通性降低，硼的扩散速率也随之下降。这一机制促使系统逐渐达到稳定的变化状态。

为了验证这些过程，我们设计了实验来直接观察凝胶在长期变化过程中的演变情况。实验结果显示，随着凝胶的成熟，硼在其中的传输速率显著下降，这与模型预测的结果一致——即孔隙收缩和连通性的降低会逐渐限制物质的扩散路径。

通过将实验结果与改进后的蒙特卡洛模型相结合，本研究清晰地揭示了凝胶成熟过程如何控制物质的传输、影响硼的迁移能力，并最终决定硼硅酸盐核玻璃的长期变化行为。