氧-氧键的断裂通过*O2解离途径实现了高效的光催化过氧化氢（H2O2）生成

《Nature Communications》：Oxygen-oxygen bond cleavage enables efficient photocatalytic H2O2 production via an *O2 dissociation pathway

　　

摘要

光催化还原O₂为H₂O₂通常被认为是通过*O₂氢化途径（*O₂ → *OOH）进行的，这一过程不可避免地会遇到一个高能量障碍，即需要通过断裂H₂O中的H-O键来提取质子。我们设计了一种由钾（K）和铯（Cs）共改性的聚合物碳氮化物（CN-KCs），在其上创建了双端吸附位点，这些位点可以作为受阻的路易斯对（frustrated Lewis pairs）来捕获O₂，从而显著降低O-O键的断裂能，并实现O₂向H₂O₂的光催化转化路径（*O₂ → 2*O，随后 *O + *H₂O → H₂O₂）。这种CN-KCs材料在420纳米波长下表现出1806.6 μmolh^?1的光催化H₂O₂产率、72.3%的高量子效率，以及在生物质衍生物存在条件下6.1%的太阳能到H₂O₂的转化效率。研究表明，调控双端吸附位点为O₂高效转化为H₂O₂开辟了新的途径。