中国东北地区农业土壤中典型除草剂残留的发生情况、空间分布及其主要决定因素

《Environmental Pollution》：Occurrence, spatial distribution, and key determinants of typical herbicide residues in agricultural soils of northeast China

　　

姜美琪|董瑞婷|杨丹|赵丽霞|孙阳

农业农村部农业环境保护研究所 / 农业农村部农业环境污染防控重点实验室 / 天津市农业环境与农产品安全重点实验室，中国天津 300191

摘要

中国东北的黑土地区是重要的粮食生产基地，但由于数十年来大量使用除草剂，该地区面临着日益严重的生态风险。本研究系统地调查了三种常见除草剂——阿特拉津（atrazine）、乙酰氯（acetochlor）和甲氧氯（metolachlor）的残留情况、空间分布及其主要影响因素。研究人员从黑龙江、吉林和辽宁三个省份的九个代表性农业区采集了65个表层土壤样本（0–20厘米深度），并使用气相色谱-微电子捕获检测技术进行了分析。检测结果显示，甲氧氯的检出频率最高（98.5%），其次是乙酰氯（96.9%），阿特拉津最低（63.1%），其中乙酰氯的平均浓度最高（123纳克/克）。研究观察到明显的空间异质性，污染热点主要集中在海伦市、松原市和长图市。作物类型对残留物分布有显著影响：阿特拉津和甲氧氯主要在玉米田中积累，而乙酰氯则在玉米田和大豆田中均有分布。土壤pH值和粘土含量是重要的土壤控制因素，与阿特拉津（r = 0.41）和甲氧氯（r = 0.32–0.35）的残留量呈显著正相关，而总有机碳（TOC）与残留量无显著相关性。不同除草剂之间的正相关关系（r = 0.49–0.72）进一步表明它们可能被共同施用，并具有相似的环境行为。这些发现为从统一的管理策略转向基于空间和农艺差异化的除草剂管理策略提供了科学依据，这对于保护这一关键粮食生产区的土壤健康和农业可持续性至关重要。

引言

中国东北地区包括黑龙江、吉林和辽宁三个省份，是全国最重要的商品粮生产基地。该地区拥有广阔的黑土（Mollisols）和高度集约化的农业系统，在保障国家粮食安全方面发挥着不可替代的作用。2022年，仅黑龙江省的大豆、玉米和水稻种植面积就分别达到了652万公顷、389万公顷和387万公顷，总产量超过7000万吨（中国国家统计局，2023年）。随着作物产量的提高，除草剂的使用量也持续增加：2021年全国农药消耗量超过123万吨，其中黑龙江省约占5%（57000吨）。黑龙江、吉林、辽宁和内蒙古东部的除草剂施用率分别为0.45吨/平方公里、0.79吨/平方公里、1.09吨/平方公里和0.27吨/平方公里，占该地区农药使用总量的80%以上（He等人，2023年；中国国家统计局，2023年）。大约70%的施用除草剂最终进入土壤，对环境造成严重威胁（Broers等人，2024年）。最近在黑土地区的调查显示，土壤中检测到多达56种除草剂化合物，其总残留浓度范围为1.01至1558微克/千克（平均227微克/千克），其中阿特拉津、乙酰氯和甲氧氯是最常见的污染物（Li等人，2024年）。这些残留的除草剂可能进入食物链并在人体内积累，对健康构成严重威胁：阿特拉津被认为会导致内分泌紊乱和神经毒性（Zhao等人，2024年），而乙酰氯被归类为潜在致癌物，对肾脏、肝脏和中枢神经系统具有毒性（Zhang等人，2024b）。因此，系统评估中国东北地区的除草剂残留状况及其相关的环境和健康风险具有重要的实际意义（Wang等人，2025年）。

除草剂在土壤系统中的行为受物理、化学和生物因素的复杂相互作用影响（Hussain等人，2016年；Vryzas，2018年），越来越多的证据表明，除草剂残留模式主要受几类因素的制约。作物类型和种植系统是决定残留分布的主要因素，例如玉米田中经常检测到尼科硫隆（nicosulfuron）和阿特拉津，而大豆田中则普遍存在福美森（fomesafen）和克洛马宗（clomazone）的残留，这直接反映了特定作物的除草剂施用方式（Ma等人，2024年）。施用历史和剂量与残留浓度密切相关，当地农民频繁和大量使用某种除草剂会导致更高的检出频率和浓度（Li等人，2024年）。土壤的固有性质，特别是有机质含量和粘土矿物，通过吸附-解吸过程显著影响除草剂的滞留和生物利用度（Boivin等人，2005年；Zheng等人，2021年）。区域气候条件，包括温度和降水模式，通过影响化学和微生物降解动力学及淋溶潜力来调节除草剂的消解（Marín-Benito等人，2019年；Verma等人，2025年），高温通常会加速降解，而丰富的降水则通过垂直传输有效降低表层土壤中的残留浓度（Alletto等人，2011年）。因此，系统阐明这些关键因素的综合作用机制是准确评估生态毒理学风险和作物药害的重要科学前提，从而能够制定针对特定地区的管理策略。

农业土壤中的除草剂残留已成为全球性的环境问题（Hu和Liu，2024年）。在中国东北的黑土地区，现有研究记录了常用除草剂（包括阿特拉津、甲氧氯和乙酰氯）及其降解产物的普遍存在和长期持久性，其总残留浓度存在较大差异（Li等人，2024年）。初步研究发现了残留水平与作物类型、农药施用记录和土壤有机质含量等因素之间的关联（Ma等人，2024年；Wang等人，2025年）。然而，目前的研究主要集中在描述性残留状况和空间分布模式的描述上，对驱动空间异质性的主要因素及其贡献的系统性定量分析仍然不足（Jablonowski等人，2009年）。特别是，土壤性质（尤其是pH值和粘土含量）与农艺措施在控制除草剂持久性方面的相对重要性尚未在该地区的多种种植系统中得到严格评估。为填补这些知识空白，本研究选择中国东北地区作为研究对象，旨在：（i）表征三种典型除草剂（阿特拉津、乙酰氯和甲氧氯）在农业土壤中的存在和空间分布；（ii）定量评估作物类型、土壤物理化学性质和施用方式对残留水平的影响；（iii）确定驱动空间异质性的关键因素。这些发现有望为这一关键农业地区的精准环境风险评估和合理除草剂管理提供科学依据。

章节摘录

研究区域和土壤采样

本研究在中国东北的主要农业区域进行，包括黑龙江、吉林和辽宁三个省份（图1A）。该地区位于东经115°32′–135°10′、北纬38°43′–53°35′之间，三面环山，森林资源丰富。主要土壤类型为肥沃的黑土（Mollisols）和黑钙土（chernozems），加上充足的阳光和降水，使其成为中国最重要的粮食生产区

除草剂残留水平和空间分布

定期监测土壤中的农药残留对于揭示其分布模式和环境归趋至关重要（Sabzevari和Hofman，2022年），尤其是某些除草剂具有较长的半衰期，因此会在土壤中长期积累。对65个土壤样本的分析显示，这三种目标除草剂普遍存在，但检出频率和浓度范围存在显著差异

结论

本研究系统地调查了中国东北黑土地区农业土壤中三种典型除草剂——阿特拉津、乙酰氯和甲氧氯的存在、空间分布及其影响因素，发现这些除草剂普遍存在，并具有明显的空间异质性和作物特异性积累模式。乙酰氯和甲氧氯在超过96%的样本中被检测到，反映了它们的广泛和密集使用，而阿特拉津的检出频率较低

作者贡献声明

姜美琪：撰写——初稿、软件处理、数据收集、数据分析。董瑞婷：撰写——审稿与编辑、数据收集。杨丹：撰写——审稿与编辑。赵丽霞：撰写——审稿与编辑、监督、数据分析。孙阳：撰写——审稿与编辑、项目管理、方法学设计。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

我们感谢东北农业大学资源与环境学院的研究人员提供的宝贵土壤样本。本研究得到了天津市自然科学基金（24JCYBJC01190、24JCYBJC01110）、国家自然科学基金（42577050）以及国家重点研发计划（2016YFD0800201）的支持。