锂离子电池（LIBs）由于其高能量密度、长循环寿命和相对较低的自放电率，已成为消费电子设备和电动汽车的主要储能技术[[1], [2], [3]]。对提高能量密度的持续需求使得富含镍的层状氧化物正极（如NCM811）受到了广泛关注[[4]]。NCM811具有约275 Wh kg?1的显著重量能量密度，已成为一种重要的正极材料。然而，高能量密度电池的主要问题是安全问题，包括电池事故的频繁发生[[5,6]]。隔膜作为电池的关键组件，用于将负极与正极电隔离的同时允许离子传输。传统的聚烯烃隔膜存在电解液润湿性不足和热稳定性差等固有缺点，这源于其较低的孔隙率和熔点。因此，迫切需要开发具有增强安全性能的新隔膜，以减少热收缩、降低热失控的风险并保持优异的电化学性能。
目前，一种方法是在聚烯烃隔膜表面涂覆功能性涂层来一定程度上提高电池性能[[7,8]]。但这些方法耗时、成本高且能耗大。另一种方法是采用具有优异机械强度和热稳定性的替代材料，如纤维素、玻璃纤维、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚丙烯腈（PAN）和聚酰亚胺（PI）等[[9], [10], [11], [12], [13], [14], [15], [16]]。其中，聚间苯二甲酰胺（PMIA）因其出色的耐热性、自熄灭性能和高强度而脱颖而出，这些特性源于其分子主链中的丰富共价键和氢键[[17], [18], [19]]。尽管隔膜工程取得了进展，但这些努力仍不足以克服现有系统的固有局限性。液态电解质Li/Na金属负极界面持续发生的不可控副反应会导致活性碱物种（Li+/Na+的不断消耗，从而加速容量衰减、降低库仑效率，并最终引发枝晶穿透隔膜[[20]]。
幸运的是，凝胶聚合物电解质（GPEs）结合了液态和固态电解质的优点。它们保持了高离子导电性，同时提高了机械耐用性和稳定性，使其成为未来储能系统的理想候选材料。目前，GPEs的主要实用聚合物包括聚偏二氟乙烯（PVDF）、聚环氧乙烷（PEO）、聚丙烯腈（PAN）和聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）[[21], [22], [23], [24], [25]]。PVDF-HFP共聚物由结晶的VDF相和非晶的HFP相组成，共同赋予其高化学稳定性和离子导电性[[26]]。此外，聚合物结构中的C-F键赋予了高介电常数、低表面能和强抗化学降解性，这些特性促进了凝胶电解质的形成[[27]]。然而，静电纺丝PVDF-HFP的机械脆弱性和较差的热耐受性严重限制了其实际应用。尽管提高了PVDF-HFP电解质的离子导电性，但仍不足以克服其不安全性和不稳定的固有缺陷[[28]]。金属有机框架（MOFs）是一类通过连接金属中心和有机连接剂构建的多孔材料，因其巨大的内部表面积、可控的结构和丰富的配位金属位点而受到广泛关注[[4]]。特别是，MOFs能有效促进锂离子传导并抑制锂枝晶的生长[[29]]。此外，MOF基材料的高结构完整性可以提高隔膜的电解质吸收能力、热稳定性和机械性能[[30,31]]。沸石咪唑框架-67（ZIF-67）因其优异的离子传输动力学和出色的热稳定性而成为理想的候选材料[[32], [33], [34]]。
本研究报道了一种基于PMIA的凝胶聚合物电解质（P-PMIA-ZIF-67），具有层次结构，表现出优异的热稳定性和不可燃性，结合了PVDF-HFP和ZIF-67的二次纳米结构。隔膜的坚固层次结构源于PVDF-HFP与ZIF-67之间的协同作用，显著提高了电解质的吸收能力、优异的电解质保持能力和高温稳定性。具体而言，PVDF-HFP的C-F键促进了静电纺丝PMIA膜内的凝胶化并抑制了锂枝晶的生长。同时，ZIF-67的微孔结构及其中心Co原子的亲锂性促进了均匀的锂沉积。此外，改性隔膜的独特三维网络结构确保了锂离子的快速传输。最后，PMIA基体赋予的优异高温稳定性和机械强度提高了电池的安全性和电化学性能。
